沸石xlsx活性炭复合材料的制备及其气体吸附性能研究-preparation of zeolite xlsx activated carbon composite and study on its gas adsorption property.docxVIP

沸石 X(LSX)/ 活性炭复合材料的制备及其气体吸附性能研究摘要煤研石是 目前我国积累量和排放量最大的固体废弃物之 一。其不仅侵占 土地，还易自燃并对水、大气造成污染 。如何更有效的利用煤砰石生产高 附加值的产品意义重大。我国减排 CO2 温室气体的国际压力和环境压力越来越大，同时 CO2 用途非常广泛，因此实行 CO2 减排和利用的研究迫在眉睫。另外在缓解能源紧张、减少煤矿事故、减少温室气体排放、减少环境 污染等多重效应的驱动下，国内煤层气的综合开发利用正在形成热潮。因 此迫切需要解决抽放煤层气中 C 的浓缩净化问题，从而使其得到有效利 用。本课题研究的内容主要包括两方面-是依据煤研石废弃物的原料特点， 在本课题组前人关于以煤研石为主原料制备沸石 N 活性炭和沸石 XJ 活性炭复合材料工作的基础上制备沸石 LSXJ活性炭复合材料以期拓宽沸石/活性炭复合材料的应用范围;二是研究 CO2 、C 和 N2 在沸石 XJ 活性炭复合材 料上 的吸附性能，以期为变压吸附脱碳和甲炕浓缩技术提供新型 高效吸附剂， 为该复合材料的实际应用寻找目标和提供基础实验数据。具体实验内容及 研究结果如下:1.以煤町石为主原料 ，通过补加部分沥青和自炭黑 ，经混合并成型→烘干→碳化→CO2 活化→水热晶化，可成功制备 LSX 型沸石/活性炭复合材料，XRD 和低温 N2吸附的表征结果表明， 复合材料中的沸石相除伴有少量 A 型平太原理工大学硕士研究生学位论文沸石外，其余的为 LSX ，其 总比表面高达 46Sm2/g，其中中孔比表面达到 126m2侣，反映了沸石与活性炭孔结构的结合。通过对水热品化条件的详细 考察，获得合成 LSX 型沸石/活性炭复合材料的最佳配料比为 : H20/(Na20+K20) ::; 17、(Na20+K20)/Si02 = 3.5 和 K20/(Na20+K20) = 0.3，品化条件为:凝胶温度 6SC 、凝胶时间24h、老化时间12h、品化温度6SC、晶化时间 48h。2. 分别以经水热体系直接合成的和经 NH4CJ 溶液后改性处理的沸石 XJ 活性 炭系列复合材料为吸附剂的研 究对象，通过 CO2 、C 和风在其上吸附等 温线的测定、拟合和参数分析，详细考察了复合材料中沸石与活性炭的相对比例和改性处理所引起的表面性质的改变对各气体的吸附行为的影响。XRD 和低温 N2 吸附的表征结果表明 ，合成的沸石 XJ 活性炭复合材料在 经Cl 溶液后改性处理后，其沸石的晶体结构 基本保持不变，改性结果 只是使材料的中孔比 表面增加，旦中孔比表面与总比表面积之比相对增大。 在对 CO2、CH4和 N2 在改性前 后复合材料上的吸附等温线进行测 试后，分别用Fraudlich 、Langmuir-Fraudlich 以及 Toth 吸附模型对其进行拟合处理，其拟合参数和吸附热的计算结果表明 ，在相同的吸附条件下 ，复合材料对三种气体的吸附能力为CO2CH4间，且吸附量随着活性炭含量 的增加而降低，反映了沸石对三种气体的吸附能力均大于活性炭;但是，随着活性炭在 复合材料中比例的增加，气体在材料表面的吸附热减小，吸附 表面的多相性降低 ，吸附质与吸附剂表面相互作用力减弱。复合材料在经 NH4CI 溶液后改性处理后，虽然其对 气体的吸附容 量有所减小， 但改性后，由于材料表面碱性的减弱，使得材料对气体，尤其是对 CO2 酸性分子的吸JI附量减小，吸附表面的多相性降低，气体 在材料表面的吸附强度减弱，相应的吸附热降低。随着材料中沥青添加量的不断增加，复合材料在 298K 、 99.3KPa 环境下的 CO2/ CI- 、 CO2/ 川、 CRt/间不断降低，但改性后与改性 前相比较，各吸附分离比又有明显提高，这有利于气体分离。关键词: LSX ，活性炭，复合材料，气体吸附，二氧化碳PREPARATION AND THE GAS ADSORPTIONPROPERTIES OF ZEOLITE X (LSX)/AC COMPOSITE如1ATERlALSABSTRACTElutrilithe is currently one kind of solid waste with largest quantities and accumulation in China. It not only takes the land source massively but also easily self-ignites ，and a11 these can cause water and air poll ution extremely. 1nthis case，exploiting elutrilithe