改性壳聚糖金属螯合物的制备与氧复原电催化性能研究.pdfVIP

硕}学伊论史 摘要 摘要 铝．空气燃料电池以燃料铝来源丰富、价格低廉、储存、携带方 便而成为近年的研究热点。它利用铝作为阳极，氧作为空气电极阴极 活性物质，发生还原反应。 本文对空气电极催化剂的研究进展和壳聚糖及其衍生物的Schiff 碱在催化方面的应用等方面进行了综述。利用壳聚糖高分子中含有大 量的羟基和氨基，合成了壳聚糖缩水杨醛和呋喃甲醛改性树脂(SCS 和FCS)高分子Schifjf碱，并在不同介质下使其与过渡金属离子螯合， 得到相应的壳聚糖改性金属螯合物，并以此作为空气电极的催化剂。 这种高分子Schi蹴作为氧还原电催化剂的研究尚未见文献报道。 改性壳聚糖的合成条件：壳聚糖缩水杨醛Schiff碱(SCS)：溶 胀温度为65℃，反应物配比11壳聊单元／n桶醛=1／4，溶液pH值为4．2， 反应时间为4h；壳聚糖缩呋喃甲醛Sch诳碱(FCS)：溶胀温度为65℃， 反应物配比n壳张单元／n嗍甲畦=I／4，溶液pH值为4．2，反应时间为5h。 分别合成了水杨醛和呋喃甲醛改性壳聚糖金属C02+、Ni2+离子的 螯合物，并探讨介质种类、酸度、金属离子浓度和螯合时间对水杨醛 改性壳聚糖树脂螯合金属离子能力的影响。结果表明：C02+、Ni2+以 NH4NOa水溶液为溶剂，pH值分别在约为6和6．5时，反应时间为 12h，螯合能力最佳；并对合成产物结构进行了m及XPS分析。 研究了水杨醛和呋喃甲醛改性壳聚糖金属C02+、Ni2+离子的螯合 物对氧还原反应的电催化性能，并研究了催化活性与热处理温度的关 系，发现热处理使螯合物对氧还原的催化活性提高，650℃热处理的 水杨醛改性壳聚糖金属螯合物对氧还原催化活性最高，XPS分析表 明，其活性位主要为含Me-N，N，O，O结构的物质。900℃热处理的 呋喃甲醛改性壳聚糖金属螯合物对氧还原催化活性最高，XPS分析表 明，其活性位主要为相应金属原子族化合物。 关键词铝．空气燃料电池，改性壳聚糖，氧还原电催化剂，水杨醛， 呋喃甲醛 硕士学伊论文 ABSTRACl_ ABSTRACT the AIuminurfl．airfuelcellshave becomeresearch recently project kind fueland of interestbecausealuminumisa of general rich，cheap to takesAuminumasits bestoredand easy transported．It anode，Oxygen onthecathodeasakindofactivematedal． reducing Inthis reviewedthe ofairelectrode thesis，we briefly development and andaircathode anditsderivatives’Schiffbase catalysts．cldtosan theirusesas and