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甲苯甲醇烷基化制备对二甲苯催化剂的研讨
中文摘要
中文摘要
对二甲苯(PX)是石化工业的基础有机原料,在化纤、合成树脂、农药、
塑料、医药等众多化工生产领域有着广泛的用途。在烷基化法生产对二甲苯的
过程中,ZSM一5分子筛因其独特的孔道结构和形状选择性,被广泛的用作催化
剂的基质。但是文献中有关于对二甲苯选择性的研究局限于单元素高含量的改
性方法,有少量涉及到双元素改性,很少涉及三元素改性。
本文采用多元素低含量的改性方法对ZSM一5沸石分子筛进行改性,对不同
元素改性和改性作用进行了基础性的探讨。结果发现,在双元素改性的过程中,
大的降低,可见B酸位的降低有利于对位选择性的提高。
B(2wt%)一M甙l、vt%).ZSM一5具有最好的反应活性和反应稳定性,该改性催化剂的
L酸位有较大的降低,可L酸位的降低有利于反应稳定性和反应活性的提高。在
三元素 改性 时 , -ZSM.5
和
B(2wt%)-Mg(1wt%)-Ca(2wt%)
性和对位选择性。同时发现,不同的改性顺序对催化剂的活性有影响。本文还
将骨架含杂原子的ZSM.5分子筛应用于该反应,发现骨架含杂原子的催化剂有
利于对位选择性的提高。此外,当反应温度为500℃,甲苯甲醇的摩尔比为2以
及进料的质量空速为6h。时,催化剂具有最优的催化性能。
同时,本论文还研究了其它沸石分子筛对反应的影响。结果发现HMCM一22
由于孔道较大,因此对二甲苯的选择性较低,但是具有较好的稳定性。而磷铝
分子筛等催化剂均没有活性。这说明,甲苯与甲醇烷基化合成对二甲苯的反应
不仅要求催化剂具有合适的孔道,而且还要求催化剂具有一定的酸强度。
本文还用氮化的方法对ZSM.5和MCM.22分子筛进行改性。氮化的方法可
以来调变分子筛的酸性,发现氮化后催化剂的性能比未氮化的催化剂性能有所
改变。
关键词:甲苯甲醇烷基化对二甲苯改性活性选择性氮化
Abstract
Abstract
basic materialin
organic petrifactionindustry,has
Para-xylene(PX),the
extensive inchemical
application fiber,synthetic
the of PX oftoluene
andotherchemicalfields.In
processproducingbyalkylation
witllmethan01.ZSM.5hasbeen usedforits structureand
widely special shape
modificationwithlow
However,in twoormoreelement
selectivity previousreports
with modulationwith
eoncentrationhas beenstudied mono-element
rarely compared
concentration.
high
first twoorthreeelementswithlow
Inthis Z
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