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含低α相氮化硅粉料烧结特性 　　摘要用自蔓延高温燃烧法合成制备的两种不同α相含量的氮化硅粉料α6（60%α）与α9（87%α），按α6/α9的不同比例混合组成三组不同α相含量的粉料，以Re(Y,La)2O3-AlN为烧结助剂，采用无压液相烧结的方法，考察了不同α6/α9比例的粉料对烧结密度、收缩率、烧失率、硬度的影响。结果表明:α6含量越多，烧结特性越好；密度和硬度值越高，烧失率也变大。当α6/α9=3:1时，试样相对密度为99.42%、烧失率为2.34%、线收缩率各向异性；硬度为11.72GPa。 　　关健词 氮化硅粉，相含量，烧结助剂，烧结特性 　　 　　1引 言 　　 　　氮化硅（Si3N4）由于具有优越的性能，在新型结构陶瓷中占有重要地位。材料科学工作者不断进行相关研究[1～3] 。因此其研究应用领域不断扩展，从原来的结构陶瓷领域，扩展到新近的光敏[5, 6]、生物[7]等功能材料。所以作为先进陶瓷的氮化硅原始粉料，商业需求不断增加。Si3N4材料的工业化应用需要性能稳定、品质优越的粉体原料。由于高性能的氮化硅陶瓷研究和制备往往是基于成本高昂的高α相含量（α相含量92%）、超细的亚微米级粉料的基础上进行的，所以许多研究者都在致力于解决粉料的高成本问题。近年来，“自蔓延高温燃烧合成法（SHS）”制备氮化硅粉料倍受人们的青睐。该法具有反应速度快、工艺过程简单、产量高、节能等优点。用该法生产低α相含量的α6粉料由于生产容易控制、生产周期短、原料便宜，使其成本更为低廉。由于SHS方法是近年来生产氮化硅的新技术，对该法生产的粉料的烧结特性研究少见报道，Yong Jiang等人对α6粉料的烧结特性进行了研究[7]，本试验用SHS法生产的α6、α9两种粉料配比组成三种不同α相含量的粉料，以Re(Y,La)2O3-AlN为烧结助剂，用无压液相烧结的方法，通过烧结密度、收缩率、烧失率等性能进一步考察α6粉料对氮化硅烧结特性的影响。粒度测试仪器使用美国Honeywell公司的MICROTRAC X-100 激光粒度测试仪，比表面积测试采用美国Micromeritics公司 的A SA-P2010 比表面积测定仪，密度测试采用阿基米得原理，硬度测定采用日本电子机器株式会社生产的AVK-A型维氏硬度仪。 　　 　　2实 验 　　 　　烧结用Si3N4原???粉料采用宁夏鑫鸿翔公司产SHS合成Si3N4粉料：纯度在98%（质量分数）以上，α9粉的α相含量为87%（质量分数）以上，α6粉的α相含量为60%（质量分数）。由于α6氮化硅原始粉料粒度粗，而且粒度分布分散，所以首先要对α6粉进行球磨细化。采用球磨的方法，将粒度研磨到所需要的粒度（D50＝0.5μm左右）。所用粉料的特性如表1所示。 　　烧结助剂用Y2O3、La2O3，瑞科稀土冶金及功能材料国家工程研究中心产，平均粒径为2～3μm，质量分数为99%；AlN，北京钢铁总院产，平均粒径为0.5μm，质量分数为98%。 　　将α6、α9两种氮化硅粉料按表2的比例混合组成三种烧结用粉料。烧结助剂组分配比(mol)为0.4Y2O3:0.1La2O3:0.5AlN。将三种粉料分别配以烧结助剂并分别装入混料罐中，用无水酒精作为溶剂，氮化硅球做磨介一起放入罐中混磨2.5～3h，然后将混好的浆料过20μm筛后进行烘干。将烘干的粉料结块打散过150μm筛备用。取适量粉料放入50mm×50mm的模具中，以100MPa的压力轴向加压，压制成方块形素坯，然后再用250MPa的压力进行冷等静压以提高素坯密度。测量素坯的长、宽、高并称取质量后放入石墨坩埚中，在氮气气氛中进行埋烧，坯体之间用埋粉隔开。所用埋粉是氮化硅粉与氮化硼粉混合的粉料。在1780℃烧结温度下保温2h，自然冷却。烧结完成后取出试样，测量其密度及长、宽、高，并计算试样的线收缩率（以下简称收缩率）和烧失率，抛光后测定其硬度。 　　 　　3结果与讨论 　　 　　粉料的平均粒度、比表面积测定结果（见表1）显示了原始α6粉料经研磨细化处理后粒度和比表面积的参数得到了很大改善，粒度达到了亚微米级的要求。 　　氮化硅粉烧结试样的密度、收缩率、烧失率及硬度的测试数据列于表3。烧结体试样的密度、收缩率、烧失率及硬度随α6的变化情况分别如图1、图2、图3、图4所示。 　　从图1可看出，密度随着α9比例的增加而减小，相对密度最高达到了99%，说明Re(Y,La)2O3-AlN烧结助剂很有利于α6比例多的试样烧结致密。 　　图2显示了收缩率整体随α6的增加有所上升，即含有α6粉多的试样收缩率大，还显示出收缩率具有各向异性的特征。水平和高度（垂直）方向的收缩率不尽相同。高度方向上要比水平方向的收缩率大一些，但收缩率变化很小，基本保持在19