草酰胺导向的胺类c–h官能团化反应分析-analysis of c - h functionalization reaction of amines guided by oxalamide.docx

草酰胺导向的胺类C–H官能团化反应研究中文摘要过渡金属催化的碳-碳，碳-杂原子的成键反应一直是有机化学研究的热点与难点，而从基本的C–H键出发，实现各类的成键反应，是最直接、经济、高效和绿色的途径。近年来，温和条件下选择性地实现C–H键官能团化反应，已经被广泛的应用于药物、天然产物、农药和聚合物的合成。C–H键的直接官能团化反应面临着三个主要的挑战：（1）大多数C–H键是惰性的，尤其是C(sp3)–H键,它们一般很难被活化；（2）分子中一般存在多个位点的C–H键，区域选择性地实现碳氢键的管能团化反应是一个难点；（3）碳氢活化过程中，复杂化合物中的C–H键有多种官能团化的可能性，化学选择性是另外一个难点。为了解决这些难题，在底物中引入定位基团是常用的策略。通过定位基团与中心金属的配位，进而选择性的活化C–H键，形成金属环中间过渡态，最终实现官能团化反应。因此，定位基团也影响反应的类型、反应条件、底物的适用范围等。氮杂环化合物是一类重要的有机化合物，利用结构简单的胺类化合物，应用碳氢键活化的方法，直接实现新型C–N键的构建、最终合成一系列杂环化合物的方法，对于丰富杂环化合物具有重要的意义。本论文研究了草酰胺这种新型的N,O二齿导向基团，实现了其导向的选择性胺类底物C–H官能团化反应。本论文主要包含四个方面的内容：1．发展了一种廉价易得的N,O二齿导向基团，首次应用该导向基团，实现钯催化