青岛大气pm2.5中水溶性无机离子及其前体气体的浓度特征和气-粒平衡关系-concentration characteristics and gas-particle equilibrium relationship of water-soluble inorganic ions and their precursor gases in qingdao atmospheric pm 2.5.docxVIP

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2018-07-28 发布于上海
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青岛大气pm2.5中水溶性无机离子及其前体气体的浓度特征和气-粒平衡关系-concentration characteristics and gas-particle equilibrium relationship of water-soluble inorganic ions and their precursor gases in qingdao atmospheric pm 2.5

万方数据万方数据高于夜晚，昼夜比分别为 1.2、1.6、1.3、1.0，HNO2 的浓度则为白天低于夜晚，昼 2- + 夜比为 0.5。PM2.5 中 NO3-、NO2-、Cl-、SO4 和 NH4 的浓度均为白天高于夜晚，昼夜比分别为 1.59、1.28、2.45、1.59 和 1.31。独立样本检验结果显示，仅 HCl 和 HNO2 气体及 PM2.5 中 NO2-浓度的昼夜差异显著（p＜0.05），其他组分无显著昼夜差异。不同天气过程对大气中化学组分的分布影响显著。青岛大气中 HNO3、HNO2 和 SO2 气体均在霾天时浓度最高，阴雨天时最低，霾天时 HNO3、HNO2 和 SO2 的浓度比阴雨天时的增加了约 170%-210%。HCl 和 NH3 气体也在霾天时浓度最高，但在雾 2- + 天时最低，霾天时的浓度比雾天时的增加了 50%-120%。PM2.5 中 NO3-、SO4 、NH4 和 Cl-的浓度均为在霾天、雾天时较高，晴天和阴雨天时较低，雾、霾天时的浓度比晴天时的增加了约 40%-260%。PM2.5 中 NO2-的浓度则在不同天气下相差不大。 2- + - 青岛大气中 SO2 与 SO4 、NH3 与 NH4 存在显著相关关系，但 HNO3 与 NO3 、 HNO2 与 NO2-及 HCl 与 Cl-无相关关系。观测期间，青岛大气为富 NH3 的环境，PM2.5 + + 基本呈中性。NO3-、SO42-和 NH4 是 PM2.5 中最重要的酸性和碱性离子，NH4 主要以 (NH4)2SO4 的形式存在，NO3-的生成主要受 HNO3 气体的限制。SO2 与 OH 的气相氧 2- 化反应是青岛春、夏、冬季大气气溶胶中 SO4 生成的主要限制过程，而 SO2 与 O3 的氧化反应可能对秋季气溶胶中 SO42-的生成起着重要作用。 2- + 利用 ISORROPIA II 热力学平衡模型探讨了青岛 PM2.5 中 NO3-、SO4 和 NH4 的控制因子，通过敏感性实验发现，NO3-对总 HNO3（TNO3）变化的响应最敏感，SO42- 对总 H2SO4（TSO4）变化的响应最敏感，而 NH4+对 TNO3 和总 NH3（TNH4）减少的响应敏感，这暗示了在青岛为降低 PM2.5 中 NO3-浓度需减少 TNO3 的排放，降低 NH4+ 2- 浓度需减少 TNO3 和 TNH4 的排放，而减少 TSO4 的排放对降低 PM2.5 中 SO4 关重要。浓度至关键词：酸碱气体；水溶性无机离子；PM2.5；气-粒平衡；ISORROPIA II模型 ii Concentrations of water-soluble inorganic ions in PM2.5 and their precursor gases, and gas-particle partitioning analysis in Qingdao, China Abstract Atmospheric aerosols can change the earth radiation balance by scattering solar radiation or increasing cloud condensation nuclei; they also provide surface areas for occurring heterogeneous reactions in the atmosphere. Acid deposition or nitrogen deposition associated with these aerosols has been found to exert a significant influence on venerable ecosystems. PM2.5 had important environmental impacts because of the nature of their small size, large surface areas and long residence time in the ambient air. NO3-, NO2-, Cl-, SO42- and NH4+ are important chemical components in PM2.5 and they are mainly produced through secondary transformation of their precursors in the gas phase such as HNO3, HNO2, HCl, SO2, and NH3. Th