表面等离激元共振诱导的金纳米结构的三阶光学非线性增强效应研究-材料物理与化学专业论文.docx

A dissertation submitted to Huazhong University of Science and Technology for the Degree of Doctor of Philosophy in Engineering Investigation of Surface Plasmon Resonance-induced Enhancement Effect of Third-order Optical Nonlinearity in Au Nanostructure Ph.D.Candidate : Ying Yu Major : Materials Physics and Chemistry Supervisor : Prof. Jun-Bo Han Huazhong University of Science and Technology Wuhan, 430074, P. R. China May, 2015 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的 研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人 或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已 在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。 学位论文作者签名： 日期： 年 月 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保 留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本 人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索， 可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。 本论文属于 保密□， 在 年解密后适用本授权书。 不保密√。 (请在以上方框内打“√”) 学位论文作者签名： 指导教师签名： 日期： 年 月 日 日期： 年 月 日 论文创新点 1. 贵金属纳米结构的三阶非线性光学响应特性与材料组成和结构密切相关。纳米 结构单体间的耦合和界面特性对样品的三阶光学非线性吸收和非线性折射特性有很大 的影响。我们用模板电化学的方法制备了 Au-Ni-Au 多段式复合纳米棒阵列结构，初步 研究发现中间层的加入大大增强了样品的三阶光学非线性吸收特性。且新增的一段结 构能够对原有的金纳米棒整列的线型和非线性吸收特性进行调控。这种利用多段异质 结构的强局域场增强来设计纳米结构的思路给人们提供了一种有效操控表面等离学器 件非线性光学性质的方法。 2. 表面等离激元材料在光诱导下产生的非线性光学增强效应及超快响应特性在 超快器件和热电子器件（光伏、光电探测和光化学催化器件）等领域有重要的应用价 值。如何精确测量并调控热电子的弛豫过程是目前热电子科学研究的重点和难点。本 工作利用飞秒时间-分辨光克尔测量技术，研究了金纳米锥中表面等离激元的激发特性 对其超快响应和三级非线性极化率的影响规律。研究发现，随着激发波长从非共振波 长（780 nm）向纵向共振波长（825 nm）改变时，金纳米锥的三阶非线性光学极化率 从 7.4×10-14 esu 增加到 3.9×10-13 esu，增强了 5 倍；其飞秒和皮秒响应过程都被加速， 分别从 141±23 fs 被加快到 83±8 fs， 3200±200 fs 被加快到 2310±158 fs。这些研究结 果显示，金属纳米结构的非线性极化率和超快响应过程和表面等离激元激发诱导的局 域电场增强和表面电荷分布特性密切相关。本部分研究结果为人们进一步调控表面等 离激元材料的非线性光学效应和弛豫特性提供了一种新的思路和有效的方法。 3. 和金银等贵金属材料相比，金属铝具有吸收带宽、成本低且易于集成的优点， 是近几年来人们研究的热点。由于铝的活性较高，如何制备出具有优异光学性能的铝 纳米结构是人们关注的焦点。金属纳米结构的三阶非线性光学特性不仅和材料自身的 特性相关，也和材料周围的介电环境相关。铝纳米结构很容钝化形成一层致密的氧化 铝薄膜，本研究正是利用这一特性，利用模板和溅射镀膜的方法制备了铝纳米孔洞或 者纳米颗粒阵列薄膜，在 400-900 纳米范围内获得了大的三阶光学非线性吸收特性。 这一研究结果在非线性光学器件和太阳能电池等领域具有广阔的应用前景。 华 华 中 科 技 大 学 博 士 学 位 论 文 摘 要 表面等离激元由于具有局域场增强和高效耦合能量传输特性而被广泛研究。基于 表面等离激元特性的金属纳米结构可应用于表面增强拉曼散射，超灵敏单分子探测、 生物癌症治疗和纳光子器件等领域。贵金属复合纳米结构由于局域场增强和共振吸收 而具有大的三阶光学非线性，其在光开关、光信息处理和光电子器件等领域的应