超声空化与固体颗粒交互作用机理-化工过程机械专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 摘 要 超声空化效应是超声在化学反应过程中发挥作用的主要原因。已有研究发现 超声作用在非均相体系时，其中的固体颗粒可以影响超声空化强度及空化场分布 情况，同时，空化效应又会在固体颗粒表面或微孔内发生孔蚀，影响多孔颗粒的 尺寸及表面性质等。从超声空化强化反应过程角度，期望获得更理想的声化学产 额，从固体颗粒角度，希望确保颗粒的完整性，提高其重复使用率。如果能够获 得二者之间的交互作用机理，可以对超声空化强度及均匀性改善和固体颗粒负载 和催化性能保持方面提供指导。 声致自由基是声化学反应的中介，其产量间接反映空化场强度的大小。本文 首先选择对羟基自由基反应灵敏且生成物稳定的试剂进行检测，结合光谱学分析 方法来定量评价超声空化效果。对比亚甲基蓝（MB）显色法和对苯二甲酸（TA） 荧光法的测试稳定性，实验发现后者能有效衡量该体系空化场的强弱，操作简单、 结果直观，并且快速获得反应器整体的空化强度。其次选用粉末活性炭作为典型 的固体颗粒研究超声空化与固体颗粒之间的交互作用，引入平均粒径比减小值 （DMPSR）定量表征颗粒破碎程度，主要考察超声功率、频率、温度、固液比、 粒径、机械搅拌和不同类型颗粒等对固液体系的空化强度和颗粒破碎的影响规律。 研究发现添加的固体颗粒可通过降低空化阈，增加空化泡数量，固液界面微射流 的混合传质等实现强化空化效果，均化声场分布，也可以通过对声波的散射和吸 收抑制超声空化。超声场中的固体颗粒破碎程度和空化强度趋势一致，幅度基本 相同，变化的平均速率一致减小，这说明固体颗粒破碎主要源于空化效应。对比 超声处理前后颗粒表面微观图像以及比表面积和孔径变化，揭示了超声作用颗粒 的机理主要是空泡溃灭形成的冲击波和高速微射流对颗粒表面的反复冲击产生 的空蚀效果。 综合考量超声空化强化和避免颗粒过渡孔蚀，超声功率为 70-80W，频率为 20kHz，温度为 20-40℃，固液比为 0.1%-0.7%，粒径为 38-75μm，引入适当的机 械搅拌，是较佳的条件选择。此外，研究发现，颗粒活性炭和粉末氧化铝对空化 增强效果以及被空化孔蚀造成的破碎程度均低于粉末活性炭。本文研究结果可用 于超声强化非均相体系反应过程，为超声化学的工业化进程提供基础。 关键词：超声；空化效应；颗粒破碎；TA 荧光法；平均粒径比；微射流 ABSTRACT Ultrasonic cavitation plays an essential role in sonochemical reaction process. The effect of ultrasound on heterogeneous system was previously studied. Particles can affect the intensity of ultrasonic cavitation and cavitation field distribution. Simultaneously, cavitation effect could create pitting corrosion of solid surface or micro hole, thus it can cause the change of size and surface properties of porous particle. In the view of ultrasonic cavitation strengthening reaction process, we hope to get ideal sonochemical yield. On the other hand, we want to ensure the integrity of the grain to improve its reusability. Research on the interaction mechanism between them has an important guiding significance for enhancing cavitation intensity, improvement of uniformity and maintaining loading and catalytic properties of particles. Free radical is the fundamental agent of chemical reaction, whose yield indirectly reflects the intensity of cavitation field. This paper chooses the chemical reagents