二氧化碳加氢氧化铟催化剂实验研究-化学工程专业论文.docxVIP

摘 要 CO2 利用是世界上研究的热点课题，CO2 加氢反应是其重要组成部分。通过 CO2 加氢合成高附加值工业产品被认为是有效途径，因此研究 CO2 加氢反应的机 理对于工业具有指导意义。许多科研工作者致力于研发高活性的催化剂并细致地 探寻反应机理。本文介绍了不同结构氧化铟的制备及其应用在二氧化碳加氢反应 中。此外，对催化剂的活性及选择性进行研究，对反应机理也进行探讨。 利用溶剂热法以及不同温度的热焙烧法制备了不同形貌结构的氧化铟，并通 过 XRD、SEM、TEM 等一系列表征得知不同温度热焙烧法对于氧化铟的晶型结 构没有影响，均为立方结构，而溶剂热法制备得到的为含有立方与六方两种结构 的氧化铟。通过原位红外漫反射 CO2 在氧化铟上的吸附与脱附得知，溶剂热法 与热焙烧法得到的氧化铟均对于 CO2 有很好的吸附作用，而溶剂热法得到的氧 化铟 CO2 容易脱附，热焙烧法得到的氧化铟 CO2 不易脱附。 将各种方法制备得到的氧化铟用于常压下的 CO2 加氢反应中，溶剂热法得 到的氧化铟表现出很高的活性与高温稳定性，热焙烧法得到的氧化铟则活性稍差 且在高温情况下急速失活。将溶剂热法得到的氧化铟用于加压下的 CO2 加氢反 应。通过观察 1MPa、2MPa、3MPa、4MPa 等不同压力下 CO2 转化率与反应产 物选择性随温度的变化关系得知压力的增大、温度的升高均有利于 CO2 的转化。 压力的增大有利于生成甲醇，但温度的升高却不一定利于生成甲醇，实验验证 310~330 oC 时，甲醇收率最高。此外，加压反应产物与常压反应产物几乎相同， 主要为 CO 且产物选择性很高。溶剂热法得到的氧化铟倾向于 RWGS 路径，而 不倾向于生成甲酸盐进而生成甲醇。 将热焙烧法得到的氧化铟在常压下 CO2 加氢反应中进行稳定性评价。通过观 察 400 oC、500 oC、600 oC、700 oC 等不同温度下 360min 内 CO2 转化率得知热 焙烧法得到的立方结构氧化铟从 500 oC 开始即有活性下降的迹象，当温度升到 700 oC 保持一段时间后催化剂完全失活。热焙烧法得到的立方结构 In2O3 适宜在 500 oC 以下温度催化反应。 关键词：氧化铟、六方结构、立方结构、CO2 加氢、抗高温、稳定性评价 ABSTRACT CO2 hydrogenation is an important part of utilization of CO2 which is one of the most popular topics in the world. Synthesizing highly valuable industrial products through CO2 hydrogenation is considered a profitable way. Thus, the study of the reaction mechanism of CO2 hydrogenation is very instructive to industry. Many scientists and researchers devoted themselves to prepare catalysts with good performance for CO2 hydrogenation and further study the reaction mechanism in detail. Herein, we reported the synthesis of In2O3 with different structures and their activity and selectivity in CO2 hydrogenation under both ambient pressure and high pressure. Moreover, mechanism of the reaction was discussed as well. In2O3 of various structures is prepared by solvothermal synthesis and calcination at different temperature. Powder X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscope (SEM), and transmission electron microscope (TEM) were used to characterize the structure of the synthesized In2O3, which indicates that