eZrATS复合催化剂的制备及其催化氧化Hg0性能研究.docVIP

Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂的制备及其催化氧化Hg0性能研究 本研究采用等体积浸演法制备Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂，在模拟燃煤烟气中研究Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂催 化氧化单质汞（Hg°）的活性，考察了反应温度、空速、NHjaSO2对催化氧化Hg3效果的影响。实验结果表明：当空速小 于7000K1时，Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂在200?400’C的温度区间内催化氧化活性能达到80%以上。当空速为3000h HCI浓度为20ppm，氣含量为6%时，350°C时催化剂活性最高为98. 70%; 300°C时，单独通入400X 10e S0^200X 10 6 NH3 对催化剂活性表现一定的抑制作用，催化剂活性最低下降到81.5%和75. 2%。 关键词：Ce-Zr-Ox/ATS；催化氧化；Hg° Preparation of Ce-Zr-Ox/ATS complex catalyst and its Catalytic Oxidation of Hg Abstract: A series of Ce-Zr-Ox/ATS composite catalysts were prepared by is volumetric impregnation method. Ce-Zr-Ox/ATS was employed as catalyst on the catalytic oxidation of Hg° in the presence of hydrogen chloride. Results show that when the space velocity was 7000h \ Hg° oxidation efficiency was kept over 80% in the temperature range 200?400C. The optimized temperature of the catalytic oxidation reaction was around 350 C, where the Hg° oxidation efficiency was up to 91% in the presence of 20mL/m3 HCI. The activity of catalyst will be inhibited in presence of only 400x1 O6 SO2 or 200x10*6NH3 and its conversion declined to 82.1% and 75.2% respectively. Keywords Ce-Zr-Ox/ATS ; catalytic oxidation ; HgO 背景及研究目的： 汞足一种在生物体内和食物链中具奋永久累积性的奋毒物质，可能导致肝炎、肾炎、以血等严 重疾病。研究表明，汞化合物还可以通过胎盘进入胎儿体内，从而严重影响胎儿的健康。汞由于其挥 发性强、停贸时间久和生物累积效应显著等特点已作为优先控制污染物。我国燃煤烟气是敁主要的汞 排放源，在今后相当长的吋间内，我国以煤炭为主要能源消费结构将难以改变。因此，缓解和控制燃 煤汞排放是控制汞污染的主耍措施之一。我国于2011年7月颁布的《火电厂大气污染物排放标准》 (GB13223-2011 )中增设丫燃煤锅炉烟气汞的排放标准，同时对氮氣化物的排放限制提出了更为严 格的要求[1]。近年來，国内外学者对一些SCR脱硝催化剂催化氧化单质汞的性能进行了研究，如 MnOx/a-Al2O3, SiO2-Ti02_V205和V20HV03/Ti0^[2_4],但Mn基催化剂活性温度窗口不高,钒钛基催 化剂中的活忡组分VA毒性较大，会造成二次污染。木研究以自主研发的ATS(Al2TiOrTiO2-SiO2)蜂 窝陶瓷为载体，采川等体积浸渍法制备了 Ce-Zr-O,/ATS复合催化剂，在含奋HC1气体的模拟烟气屮 考察反应温度、空速、SO^催化剂的催化氧化性能的影响。 1材料与方法 1.1催化剂制备 按Ce/Zr摩尔比为1:1将Ce（NO3）2,6H2O （AR,国药化学集团奋限公司）、Zr（NO3）r3H2O（AR）和 适暈去离子水混合，均匀搅拌制得催化剂活性纟II分前驱体溶液，称取一定量预处理好的ATS瓷片载 体浸渍于活性组分前驱体溶液中，静置2h P置于120°C十燥箱干燥2h，经马弗炉550°C焙烧保温6h。 即得Ce-Zr-O./ATS复合催化剂样品。 1.2催化剂表征 催化剂样品的比表而、孔径分布及孔体积使用美国Quantasorb NOVA 4000高速自动比表而与孔 隙度分析仪，在温度为77K时进行测定.比表面测量范围〉0.01 cm2 ? g *,孔径0. 3