富勒烯二茂铁壳聚糖离子液体的协同效应及在生物传感器中应用的研究-分析化学专业论文.docx

圳摘要 圳 i 摘要 生物传感器作为…种新型快速、准确、实时的检测手段，被广泛应用于临床医学、 食品分析、环境监测等领域。生物传感器界丽的构建直接影响到生物传感器的灵敏度、 线性范围和使用寿命等，不仅是制备性能优良的生物传感器的关键技术，而且也是生物 传感器得以改进和开发的重要技术背景。本课题致力于新型生物传感器制备的研究，以 期达到提高生物传感器灵敏度、延长传感器使用寿命等目的。纳米材料具有促进电子转 移速率的能力和对生物分子良好的生物相容性，巳被广泛地应用于电化学生物传感器的 研究;二茂铁及其衍生物由于其相对良好的电化学可逆性和低电位时的稳定性往往作为 电子媒介体应用于生物传感器的制备;离子液体其具布良好的离子导电性、较高的热稳 定性和化学稳定性、宽的电位窗口和液态温度范围等特点，在生物传感器的研究中有广 泛的应用前景:壳聚糖是一种天然氨基多糖，具有良好的吸附性、成膜性和一定的抗拉 强度，井有很好的生物相容性，作为一种优良膜材料巳成功应用于生物传感领域。本论 文结合上述的研究基础，将富勒烯、二茂铁、离子液体和壳聚糖用于电化学生物传感器 的构建。本文主要开展了以下工作: 分别测得离子液体 1-辛基-3-甲基咪略六氟磷酸盐 [OMIM][PF6]、卜丁基-3- 甲基咪略 六氟磷酸 [BMIM][PF6]、1，3舶工丁基咪略六氟磷酸盐 [DBIM][PF6]、1，3-二丁基咪 澳化 盐[DBIM]Br 、1，3-二丁基硅咪略双三氟甲炕躏瞰亚肢盐离子液体 [DBIM][TF2N]极性和粘 度 (2S.C 和 35.C) 。利用GOx 催化氧化葡萄糖，使其生成过氧化氢，过氧化氢在过氧化 氢酶的作用下氧化荧光素并使其褪色，因此以荧光法来检测剩余荧光素的含量可间接地 测定出葡葡糖的含量。基于这一原理，考察了以上五种离子液体对葡萄糖氧化酶活性的 影响，并用荧光法分析了离子液体中葡萄糖氧化酶分子构象的变化。 利用富勒烯与工茂铁、究聚糖与离子液体之间的协问效应，制备了高灵敏度葡葡糖 氧化酶生物传感器， GOxlC60-Fc-CS-IL-GCEo 运用循环伏安法、交流阻抗和计时电流法 研究修饰电极的电化学特性。由于电极与葡萄糖氧化酶能够实现电子的直接转移，该传 感器具备高灵敏度。37.26 r叭Inmol.L.1cm.2)、低检测限(SIN=3) (3x l0.9 mol.Lη和较宽的线 性范罔(1x 10.8 1x 10-5 mol.L.1) 。复合膜修饰的葡萄糖氧化酶生物传感器的米氏常数为 0.03 mmol.L飞说明葡葡糖氧化酶保留了较高的生物催化活性。该生物传感器对血液样 品中抗坏血酸、尿酸有 1良好的抗干扰性。 巧妙的将富勒烯、二茂铁、壳聚糖、离子液体修饰于破碳电极表面，最后滴加抗体 溶液固定百草枯抗体在修饰电极表面壳聚糖膜上制备高灵敏度的阻抗型免疫传感器， Ab/C60-FC-CS-ILo 以 Fe(CN)l-/4.磷酸缓冲溶液为测试底液，分别采用循环伏安法和交流 阻抗法研究免疫传感器的电化学性质。由于富勒烯与工茂铁、壳聚糖与离子液体之间的 协同效应，免疫传感器有良好的重现性 (RSD=I.S%) 、选择性和稳定性(6个月)。百草 枯浓度在3.89xl0.114.0xl0.8 mol.L- t 之间，免疫传感器阻抗响应盟线性关系(相关系数 为 0.999) 已成功用于胎粪中百草枯的测定。 11 11 关键词:富，勒烯;二茂铁:壳聚糖:离子液体:生物传感器 Abstract Abstract Biosensor has developed into a new analytical method of speediness，accuracy， realtime ，which has been widely applied in the clinical diagnosis ，environmental monitori吨， and food sanitation control 创c. The development of simple and efIective strategies for the construction of interface on the sensor substrate surface is a crucial step in 出e design and fabrication ofbiosensors ，which not only directly influences the performance ofbiosensor ， such as sensitivity ，detection range and s阳bility et