废旧线路板用于非均相Fenton体系去除难降解有机物的研究-环境科学与工程专业论文.docx

万方数据 万方数据 摘 要 随着电子电器产品的快速更新换代，由废旧线路板（WPCBs）带来的环境污 染和资源化处理成为亟需解决的全球性问题。传统的 WPCBs 热解技术和湿法冶 金技术因产生有毒气体和大量废液为实际应用带来了环境风险和高额成本。将 WPCBs 作为新型材料应用于实际生产中成为 WPCBs 循环利用的新思路。基于 金属可以不同程度催化 H2O2 分解产生活性氧自由基的科学前提，本论文探索了 WPCBs 用于非均相 Fenton 体系催化去除难降解有机污染物的新方法。 论 文 以 吡 啶 （ pyridine ） 为 目 标 污 染 物 ， 首先 通过 WPCBs 、 H2O2 以及 WPCBs/H2O2 对吡啶的去除实验，验证了 WPCBs 的催化性能，同时比较了不同 种类固体催化剂（WPCBs、Cu(0)、CuO、Cu(OH)2·H2O、Cu3Mo2O9、Fe(0)、Fe2O3、 Fe2(MoO4)3、MnO2-C）对吡啶的去除效果，发现 WPCBs 较其他催化剂催化活性 高。 WPCBs/H2O2 催化去除吡啶反应的影响因素研究发现 WPCBs 在溶液 pH 为 4.0-10.0 的范围内具有良好的催化活性，吡啶的去除率可以达到 90%。WPCBs 浸 出液对吡啶的去除实验表明 WPCBs 非均相表面和浸出到溶液中的金属离子均可 催化去除吡啶。WPCBs 中的 Cu(0)在反应过程中起到主要催化作用。自由基湮灭 实验表明反应过程中的自由基种类为·OH 和 O2-·，且主要产生于 WPCBs 非均相 表面。从 GC-MS 结果推断吡啶的降解中间产物可能含有甘油醛和甲酰胺。 基于 WPCBs 催化去除吡啶过程中的稳定性特征，考察了不同操作条件下反 应体系中 Cu 的浸出量，发现在高温下 Cu 的浸出趋势呈现先上升后下降的波动 状态，但 Cu 的最大浸出量不变。通过在 40 °C 下 Cu 最大浸出量处再次投加吡 啶、H2O2 以及 WPCBs，发现在 H2O2 过量的情况下，吡啶的大量存在是驱动 Cu 不断浸出的主要因素。通过研究 WPCBs 对 Cu(II)的吸附作用、吡啶去除过程 Cu、 Pb、Fe 的浸出规律以及反应过程 pH 的变化，发现反应后期 pH 上升是导致 Cu 浸出量下降的主要因素。此外，Cu 的最大浸出量与吡啶起始浓度呈线性关系。 WPCBs/H2O2 催化去除吡啶的过程符合 Eley-Rideal 动力学模型，揭示了吡啶 在反应过程中未与 WPCBs 形成吸附中间活性物质。 此外，本论文还讨论了 WPCBs/H2O2 对苯酚、亚甲基蓝、甲基橙、刚果红的 去除效果，结果表明 WPCBs 对苯酚和刚果红具有较好的催化活性。 关键词：废旧线路板；非均相 Fenton；金属浸出；吡啶 ABSTRACT With the rapid update of electrical and electronic products, treatement of waste printed circuit boards (WPCBs) has been a global issue from both the toxic and economic perspectives. Normal reuse methods such as pyrolysis or hydrometallurgy inevitably bring secondary environmental pollution and external cost. Regarding WPCBs as application-based material has been new thinking nowadays. Based on the fact that metals could accelerate H2O2 to generate reactive oxygen species at different levels, in this thesis, a novel method using WPCBs as catalyst to remove refractory organic compounds was deeply explored. WPCBs was certified to be capable of initializing Fenton-like reactions through the comparative experiments of WPCBs, H2O2 or WPCBs/H2O2 for the removal of pyridine. In addition, the catalytic abilit