氮掺杂的碳载过渡金属氧还原催化剂研究-化学工程与技术专业论文.docx

万方数据 万方数据 上海交通大学硕士学位论文 上海交通大学 学位论文原创性声明 本人郑重声明:所呈交的学位论文《氮掺杂的碳载过渡金属氧还原 催化剂研究))，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。 除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经 发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体， 均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人 承担。 学位论文作者签名:吵低 日期: vlfit !月卢日 上海交通大学硕士学位论文 上海交通大学硕士学位论文 上海交通大学 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定， 同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版， 允许论文被查阅和借阅。本人授权上海交通大学可以将本学位论文的 全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫 描等复制手段保存和汇编本学位论文。 保密口，在年解密后适用本授权书。 本学位论文属于 不保密国/ (请在以上方框内打 .J ) 学位论文作者签名:沙叶车 时师签名Ffrι/ 日期: bol 牛年 /月/。日 日期:)0/ 严年 /月/ψ 日 IV 万方数据 ? 万方数据 万方数据 li 指导教师 论文题日 投柴表决结果 : 七 / 专/ t ìfTh和1 i)( 议 :  口才t通过 氮11差饰的碳载过渡金属氧还原催化剂具有制备方法 fi J r户，成本低，活 tl:r町等优 点，具有极大的开发潜力 。但是其催化活性离商业化侦山仍然有R:距，需要迸 步 提 n某年tìf 原侨化性能。 i亥类催化剂的催化机理尚不明确， f作:化活，1: 1立尚不能确定， 严r:11l{ Hi!J r 催化剂的发展和 l 进 - 优化 。 i轰论艾 j且H比较-系夕IJ 不同纠分侨化剂的物化 TKOE F|!也化，、jff fkfit ，附í.L氮掺杂 的碳载l:u.度金闹革Uf 原侨化汗IJ (I{J f布:化活，1: 1 心。并促 11 \ {侨化占IJII 优化洞n位的形 成机用，使用浸情;去合成 11\川Ip;在磺酸掺杂的聚 Illtu各 11刻市 (1可以载余!禹钻轧过:原催化 剂，届H物用 1U:平11 包化 学友征近 步ìlF.实 J足 11\ 的侨化衍，1:Ir I心的形成机理 。应过 考察 尹 系列不同金属钻裁量的催化剂的氧汪原催化性能， ).进-步对侨化剂的催化性 能j进行 f 优化 。 论文记题川标明确，实验数据可信，结论推导合理:论 文撰写规范，条理清晰， 结构完整;答辩 U:和 11 问答问题3基本正确 。友明该生较好地掌握 f 氧还原催化领域 相关的理论基 {i:M 知识和研究技能，达到硕士学位所规泣的要求 。答辩委员会 一致同 意边过{顶上论文答辩 ，建议授予沙浩东同学锁上学位 。 -z1 lf 年 ( I[) Fl 职务 姓名 职称 岱山 1ì:f 委 委 员 lJ1 lALA 委 bi 成 贝 委员 三 委 1;1 拙 15 单位 签名 上海交通大学硕士学位论文 上海交通大学硕士学位论文 氮掺杂的碳载过渡金属氧还原催化剂研究 摘 要 质子交换膜燃料电池（PEMFC）作为一种清洁高效的能量转换 装置受到广泛关注。由于阴极氧还原反应过程复杂，动力学过程缓慢， 质子交换膜燃料电池的性能很大程度上取决于阴极氧还原催化剂的 好坏。铂碳（Pt/C）催化剂具有良好的氧还原催化性能，然而金属铂 资源有限，价格昂贵，严重阻碍了质子交换膜燃料电池的商业化。聚 吡咯修饰的碳载过渡金属类催化剂（Co-PPy/C）具有较好的氧还原催 化活性和稳定性，有望能够取代铂碳催化剂，引起了国内外的广泛关 注。 本文以吡咯、醋酸钴、BP2000 碳和对甲苯磺酸（TsOH）为原料， 采用化学氧化法合成了一系列对甲苯磺酸掺杂的聚吡咯修饰的碳载 过渡金属催化剂。利用循环伏安法（CV）、旋转圆盘（RDE）等电化 学分析手段考察了催化剂氧还原催化性能，利用 X 射线晶体衍射 （XRD）、透射电镜（TEM）、X 射线光电子能谱（XPS）和元素分析 （ICP）等物化分析手段表征了催化剂微观结构，并在此基础上明确了 聚吡咯修饰的碳载过渡金属类催化剂的活性位，提出了聚吡咯修饰的 碳载过渡金属类催化剂性位的形成机理，为开发更高活性和稳定性的 催化剂提供了理论依据。 研究结果表明：金属钴和钴氧化物都不是氧还原催化活性位，碳 氮结构也不能单独作为催化活性位。但是，吡啶氮和钴在催化剂中起 到非常重要的作用，催化剂的活性位应该是吡啶氮-钴结构。催化剂 的活性位形成机理为：PPy/C 复合物中的聚吡咯可以在钴盐溶液中和 钴离子发生离子交换反