高庙子膨润土对模拟核素的阻滞性能研究-化学专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 独 创 性 声 明 本 人 声 明 所 呈 交 的 论 文 是 我 个 人 在 导 师 指 导 下 （ 或 我 个 人 ） 进 行 的 研 究 工 作 及 取 得 的 研 究 成 果 。 尽 我 所 知 ， 除 了 文 中 特 别 加 以 标 注 和 致 谢 的 地 方 外 ， 论 文 中 不 包 含 其 他 人 已 经 发 表 或 撰 写 过 的 研 究 成 果 ， 也 不 包 含 为 获 得 西 南 科 技 大 学 或 其 它 教 育 机 构 的 学 位 或 证 书 而 使 用 过 的 材 料 。 与 我 一 同 工 作 的 同 志 对 本 研 究 所 做 的 任 何 贡 献 均 已 在 论 文 中 作 了 明 确 的 说 明 并 表 示 了 谢 意 。 签 名 ： 日 期 ： 关 于 论 文 使 用 和 授 权 的 说 明 本 人 完 全 了 解 西 南 科 技 大 学 有 关 保 留 、 使 用 学 位 论 文 的 规 定 ， 即 ： 学 校 有 权 保 留 学 位 论 文 的 复 印 件 ， 允 许 该 论 文 被 查 阅 和 借 阅 ； 学 校 可 以 公 布 该 论 文 的 全 部 或 部 分 内 容 ， 可 以 采 用 影 印 、 缩 印 或 其 他 复 制 手 段 保 存 论 文 。 (保 密 的 学 位 论 文 在 解 密 后 应 遵 守 此 规 定 ) 签 名 ： 导 师 签 名 ： 日 期 : 西南科技大学硕士研究生学位论文第 西南科技大学硕士研究生学位论文 第 I页 摘 要 放射性废物的安全处理和妥善处置是制约我国核能战略顺利实施的关键 因素之一。放射性核素在缓冲回填材料上的吸附行为是核能利用和核能安全 领域重要的基础性课题。本论文以提纯后的高庙子膨润土为研究对象，在膨 润土矿物学特征研究基础上，采用静态吸附法，开展多因素条件下膨润土对 模拟 核素 Nd( Ⅲ) 、Ce(Ⅳ) 和 Sr(Ⅱ)的吸附效应 、吸附 动力学和 吸附 热力学 研究，探讨膨润土对核素吸附机理，为高放废物处置库中缓冲/回填材料设计 提供重要参考依据。根据实验结果，可得出以下结论： （1）采用悬浮液法对高庙子膨润土进行提纯。以 SEM、XRD 等分析手 段对提纯后的样品进行表征，考察样品的元素组成、矿物结构和表面形貌等。 （2）研究了膨润土投加量对吸附的影响。结果表明，膨润土对模拟核素 Nd、Ce、Sr 的吸附率随着膨润土浓度的增大而增大，而分配系数随着膨润土 浓度的增大而减小。 （3）研究了 pH、离子强度对吸附的影响。结果表明，Nd( Ⅲ)在 pH 2~6 时， 此时吸 附反应 的主 要形式 为离子 交换和 外层络 合。在 较高 的 pH 下发 生 内层络合反应。 Ce(Ⅳ)在膨润土上的吸附受受 pH 值的影响，意味着表面络 合是该吸附过程的机理。离子强度和 pH 值对吸附过程的强烈影响说明 Sr(Ⅱ) 在膨润土上的吸附机理是外层络合和离子交换。 （ 4） 研 究 了 接 触 时 间 对 吸 附 的 影 响 。 结 果 表 明 ， 膨 润 土 对 模 拟 核 素 Nd( Ⅲ) 、Ce( Ⅳ ) 和 Sr( Ⅱ)的 吸附 在 几个 小 时 内就 能 达到 吸 附平 衡 ，以 上 吸 附反应动力学可以被准二级动力学模型所描述。 （5）研究了温度对吸附的影响。结果表明 ，膨润土对模拟核素 Nd(Ⅲ) 、 Ce( Ⅳ ) 和 Sr( Ⅱ )的 吸附 等 温 线更 符 合 Langmuir 吸 附模 型 ， 说明 膨 润土 表 面 被单分子层覆盖。计算了各体系的热力学函数 ΔH°，ΔS°和ΔG°。结果 表明，膨润土对 Nd(Ⅲ)的吸附是自发吸热的过程；膨润土对 Ce(Ⅳ)的吸附是 自发放热的过程，膨润土对 Sr(Ⅱ)的吸附是自发吸热的过程。 关键词：膨润土 吸附 模拟核素 机理 西南科技大学硕士研究生学位论文第 西南科技大学硕士研究生学位论文 第 II页 Abstract The safety and reasonable treatment of radio-waste is a key faetor for the Chinese nuelear power program. It is very important to study the adsorption activity of radioactive nuclides on buffer/backfill materials. In this paper, t