Au催化剂的负载及应用和FDUNHCPdⅡ在偶联反应中的应用.docxVIP

优秀毕业论文 精品参考文献资料 摘要研发新型、高效的催化材料实现多相酸碱、金属以及不对称催化过程是目前 摘要 研发新型、高效的催化材料实现多相酸碱、金属以及不对称催化过程是目前 和今后催化材料设计和催化反应研究领域的一个重要方向。 本论文分为两部分，第一部分是负载Au(I)催化剂的制备、表征以及在 Conia-Ene反应中的应用。金催化剂由于其独特的性质成为多相及均相过程中许 多化学转化的一个最好选择，对于Au(I)化合物的研究越来越引起人们的兴趣。 Au(I)化合物催化的加成反应以其反应条件温和、产品收率高等优点，在有机合 成中占有重要一席，以膦为配体的Au(I)催化的Conia-Ene力la成反应便是其中的代 表之一。传统Conia-Ene反应由于催化剂不可回收，产品易残留重金属等缺点， 限制了其进一步发展，而将催化剂负载是解决传统Conia-Ene反应一系列缺点的 有效途径。负载后的催化剂不仅具有反应条件适中、活性保持良好、贵金属消耗 少等优点，而且可以循环利用，从而减少了对环境的污染，促进了绿色化学的发 展。本论文首先将不同类型的材料(SBA-15、FDU、PEG-OMe)进行膦配体功 能化，然后负载Au(I)催化剂，从而制得几种不同的负载Au(I)催化剂，并利用 Conia-Ene反应考察催化性能。研究发现PEG／Au(I)催化剂不仅对Conia-Ene反应 具有较高的催化活性，而且可循环使用。反应体系已经进行了一部分的底物拓展， 从分离收率方面来看和传统方法无异，下一步的底物拓展工作还在进行当中。 论文第二部分为FDU．15负载卡宾配体络合醋酸钯制备成多相钯催化剂 FDU-NHC／Pd fir)，并应用于Sonogaskira偶联反应和芳基硼酸化合物的自身偶联 反应中。该催化剂对Sonogashira偶联反应不仅具有较高的催化活性，而且底物 普适性很好，无论是对带有吸电子取代基还是供电子取代基的溴苯、碘苯都能够 得到较好的分离产率(45—98％)，并且催化剂可以循环使用lO次；该催化剂对 芳基硼酸化合物的自身偶联反应，也具有好的催化活性，最佳反应条件还在进一 步优化当中。另外，通过运用XRD、N2吸附．脱附、TEM等手段对催化剂进行 表征发现，功能化后的FDU．15比较好的保持了原来的结构。 关键词：负载Aufl)催化剂；Conia-Ene反应：PEG；FDU．15；卡宾；偶联反应。 AbstractThe Abstract The research of novel and efficient catalytic materials for heterogeneous acids and bases，metals and asymmetric catalytic process become one of the major investigations in the field of catalytic materials design and application． This thesis Was focused on two sections．In the first section,a series of supported Au(I)catalysts were synthesizedj characterized and applicated in Conia-Ene reaction． Gold catalysts，because of their unique properties，have now become a well—established best choice for many chemical transformations with pre—eminence established nOW in both heterogeneous and homogeneous processes．Gold-catalyzed reactions often proceed under mild conditions and obtain hi曲yields in extremely small anaotmts so that they play an important role in organic synthetic chemistry． Phosphine ligands with Au(I)catalyzed Conia-Ene addition reactions are one of the representatives．However，these Waditional homogeneous catalysis processes often $U您er several