cutimomsn zr ce纳米催剂的制备 表征及其co氧化催化性能研究.docx

优秀毕业论文 精品参考文献资料 南开大学学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所 取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包 含任何他人创作的、已公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所 涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本 学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。 学位论文作者签名： 2010年05月25日 非公开学位论文标注说明 根据南开大学有关规定，非公开学位论文须经指导教师同意、作者本人申 请和相关部门批准方能标注。未经批准的均为公开学位论文，公开学位论文本 说明为空白。 论文题目 申请密级 口限制(≤2年) 口秘密(≤10年) 口机密(≤20年) 保密期限 20 年 月 同至20 年 月 日 审批表编号 批准日期 20 年 月 R 限制★2年(最长2年，可少于2年) 秘密★10年(最长5年，可少于5年) 机密★20年(最长10年，可少于lO年)   环境保护是当今社会重视 在对人类的身体健康和生活坏 汽车尾气处理催化剂成为当前一项迫切的任务。CuO厂ri02催化剂由于价廉而又 具有较高的CO氧化催化活性，成为近期的一个研究热点。但由于它存在的比表 面积低、低温易烧结、Ti02晶形易转变等缺点，限制了其在实际中的应用。为 此，研究者开始在Ti02中加入第二种氧化物使其生成复合氧化物来提高Ti02的 热稳定性，增大其比表面积。近年来，钛系复合氧化物的研究引起了科研人员 极大的关注， Cu．Ti．M—O(M=Sn、Zr、Ce)催化剂体系的研究不仅具有重要的 学术意义，而且具有重大的实用价值。另一方面，由于介孔金属氧化物具有高 比表面积和均匀的孔径分布等优势，所以能促进活性组分金属颗粒在其表面的 高分散和稳定化，并最终促进催化剂性能的提高。因此，近年来它作为催化剂 和催化剂载体的研究吸引了人们的普遍关注。 然而，到目前为止，Cu—Ti．M．O(M=Sn、Zr、Ce)催化剂体系应用到催化 CO低温氧化中的系统研究较少，具有介孔结构的CuO／Z而2、CuO／Zr02和 CuO／Ti。Zrl．x02催化剂??用于CO催化氧化的研究尚未见报道。本论文中，我们 利用共沉淀法制备一系列不同钛锡比的TixSnl．x02载体，并利用沉积沉淀法制备 了CuO负载量为8叭．％的CuO／Ti。Snl喘02催化剂。利用表面活性剂辅助合成法 制备出一系列高热稳定性的介孔Cu／Zr02、Cu／Ce02、CuO／Ti。Zrl．。02和 CuO／TixCel嘣02纳米催化剂。运用TG．DTA、XRD、BET、XPS、FT-IR、EXAFS、 HRTEM、H2．TPR等手段对样品进行了表征，利用微反一色谱及Catlab装置对其 催化CO氧化性能进行了评价。系统考察了制备方法、焙烧条件、钛锡、钛锆和 钛铈原子比等因素对Cu．Ti．M—O(M=Sn、Zr、Ce)催化剂体系催化性能的影响。 此外，我们还制备了以Ti02多孔微球为载体的CuO／Ti02催化剂，首次尝试将它 应用到CO催化氧化方面，，解决了Ti02为载体的粉体催化剂难回收再利用的缺 点。本论文主要研究内容和取得的结果如下： 一、CuO／Ti。Snl．x02催化剂的制备、表征及催化性能研究 利用共沉淀法制备了一系列不同钛锡比的Ti。Snl．x02载体，利用沉积沉淀法 制备了8Ⅲ．％的CuO／Ti。Snl．x02催化剂，同时对比研究了同种方法制备的Ti02、  摘要 Sn02和Ti。Snl-x02复合氧化物为载体负载氧化铜催化剂催化性能的影响，考察了 钛锡比和焙烧温度对催化CO氧化活性的影响，并进行了寿命测试。结果表明， 复合氧化物的粒径均小于Sn02的粒径，有利于制备高分散高活性的催化剂。在 所制备的不同钛锡比的Ti。SnI．x02复合氧化物中，Tio．6Sno．402具有锐钛矿结构并 且粒径最小，铜物种以ca2+形式存在。催化活性测试结果表明Sn02的加入有助 于催化剂活性的提高，所有的以复合氧化物为载体的催化剂活性均高于单组份 载体的催化剂，其中在300℃下焙烧的CuO／Tio．6Sno．402催化剂显示了最好的催化 活性。寿命测试表明所有催化剂在给定的反应条件下比较稳定。 二、介孔CuO／Zr02和CuO／Ce02催化剂的制备、表征和催化性能的研究 利用阳离子型表面活性剂CTAB为结构导向剂制备出了具有均匀蠕虫状介 孔结构和较大比表面积的CuO负载量为20 m01％的CuO／Zr02。在低于500℃ 下焙烧的样品呈无定形态，活性组分CuO以高分散态存在。在400℃下焙烧的 CuO／Zr02催化剂具有165 m2／g的高比表面和最高的催化活性；利用阳离子型表 面活性剂