f13和f22分子的电子动量谱分析及单原识别的预分析.docx

优秀毕业论文 精品参考文献资料 摘要本论文分为两个部分，第一部分介绍了对氟利昂系列的两个分子三氟氯甲烷 摘要 本论文分为两个部分，第一部分介绍了对氟利昂系列的两个分子三氟氯甲烷 (F13)和二氟氯甲烷(F22)进行的(e，2e)电子动量谱学研究；第二部分介 绍了目前单原子分子测控的进展和作者在单原子识别方面的预研究工作，以及对 在预研究工作中发现的一些物理现象所作的研究。 在论文的第一部分中，我们利用一台能量多道的(e，2e)电子动量谱仪对 三氟氯甲烷(Ft3)和二氟氯甲烷(F22)进行了电子动量谱测量，首次报导了 F13的全部8个外价壳层轨道和F22的全部10个外价壳层轨道的电子动量谱， 同时在理论上用GAUSSIAN 98W程序计算了这些轨道的电子动量分布，并与实 验进行了比较。 对于F13分子，我们的理论计算采用了I-IF方法和DFT．B3LYP方法，基组 用的是6．3 1G基组和6．3 1 1++G”基组。此外，还使用最小基组STO．3G进行了 I-IF计算。通过与实验值的比较，我们发现DFT．BELYP方法在预言F13分子外 价壳层轨道的电子动量分布上要优于I-IF方法。 对于F22分子，我们使用了三种不同的计算方法：I-IF方法、DFT-B3LYP方 法和DFT—SLYP方法，其中后两者都是使用了LYP关联函数的密度泛函(DFT) 方法，所不同的只是交换函数的选择：DFT．B3LYP使用的是Becke三参数交换 函数(B3)；而DFT．SLYP使用的是Slater交换函数(S)。在基组方面我们选取 了与F13分子的计算相同的6．3lG和6．311++G”，此外还增加了一个我们目前 计算能力下在计算F22分子时所能使用的最大基组：AUG-ce．pVQZ，其目的是 试图逼近基组的I-IF极限，以提高计算的质量。理论计算与实验的比较表明，在 计算F22分子的外价壳层轨道电子动量谱方面，DFT方法仍然要优于I-IF方法。 对于使用不同关联函数的DFT计算，其差别主要体现在6a’+4a’+3 a，轨道的和谱 上，这里DFT．SLYP计算与实验值的符合程度要比DFT-B3LYP计算好的多，对 于其它轨道二种DFT计算的差别并不大。在基组方面，使用AUG-cc-PVQZ基 组的计算比使用6—3Il++G-+基组的提高不了多少，这表明6-311++伊‘基组对于 F22外价壳层轨道的计算来说已经接近饱和，使用更大的基组对于理论计算意义 不大。 在论文的第二部分中，我们在理论上模拟了STM样品表面次级电子的出射， 研究了针尖形状、次级电子能量、针尖样品间距、次级电子出射位置、栅网以及 平行于样品表面的地电极对次级电子测量的影响。模拟的结果发现针尖半锥角越 小、次级电子能量越高、针尖样品间距越大、次级电子出射位置离针尖正下方越 远则越有利于次级电子的逸出，此外通过栅网与一个平行于样品表面的地电极的 共同作用，会对次级电子产生聚焦作用。 实验上，我们建立起一套单原子分子识别的预研究装置，能够在真空环境下 进行脉冲电压的扫描隧道显微镜(STM)实验。利用这套装置，我们测量了不破 坏石墨表面结构的阈值脉冲的宽度与幅度之间的关系，得到了闽值曲线。实验表 明减少脉冲宽度有助于提高阈值脉冲的幅度，这为我们以后进一步的脉冲偏压扫 描隧道谱(STS)实验打下基础。在阈值曲线的测量过程中，我们发现在不同脉 冲宽度下测量的表面破坏概率一脉冲幅度曲线上在6V 冲宽度下测量的表面破坏概率一脉冲幅度曲线上在6V附近存在一个奇异点。 在阈值实验中我们还研究了在样品表面产生的结构。经过分析，我们认为在 我们的脉冲电压STM实验中产生的结构是由针尖受电场力沉积物质、样品表面 受电场力拉起耜样品表面原子场蒸发这三个医嚣各自或共同作用的结果。 此外，在对石墨表面进行STM扫描成像时，我们一共有两次观察到了石墨 表面的超大周期结构，分别使用的是“锐”针尖和“钝”针尖。用“锐”针尖测 量的超大周期结构，其特征与前人的工作一致，利用摩尔条纹公式进行舀奇计算也 与实验相符合。而用“钝”针尖一即不能进行单原子分辨成像的针尖～观察到超 大周期结构还是第一次，它袭明该结构反映的是存在于样品表面的真实电子密度 分布，在一定程度上支持了超大周期结构的成因是由于两层石墨单层的品格取向 有一个夹角而在样品表面形成电荷密度波的解释。另外值得一提的是“钝”针尖 的实验是在加了一个商5V宽200tis的脉净后才观察到超太周期结构鲍，在脉冲 前并没有观察到该结构。这个现象也是首次被报导，其发生的可能有两种：一是 脉冲改变了石墨表面(使最上层旋转了一个角度)；另一个是脉冲改变了针尖顶 部的状态(超大周期结构在脉冲静后都是存在噩奇j。对于这甄种解释我霄、7还不耗 给出确切的判断，但是通过对这个现象的研究