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金属表面吸附磁性单分子的低温扫描隧道显微学研究-凝聚态物理专业论文
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谨以此毕业论文献给我的家人!
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万方数据
摘要摘要
摘要
摘要
在微电子产业中,基于硅材料的金属一氧化物一半导体场效应晶体管的小型 化就要在不久的将来达到最终的极限了。分子电子学被认为是电子器件进一步 小型化最有希望的研究领域之一,它的主要目标是使用单个分子作为有源电子 元件来构建电子电路。由于潜在的技术应用价值,分子电子学已经成为了基础 科学研究的热点领域。它使我们有可能在单分子尺度上研究电路中由量子力学 主导的电子输运机制。另外,分子所具有的小尺寸以及各种各样的电学、磁学、 光学以及力学性质可以产生许多新奇的量子效应。这里,我们利用超高真空低 温扫描隧道显微镜(Scanning tunneling microscope,STM)研究了磁性单分子在 金属表面的吸附行为和电子性质。
在第一章中,主要介绍了分子电子学的概况。首先引出了纳米电子学的概 念,然后详细描述了分子电子学研究领域的发展过程以及取得的最新进展,接 着讲述了我们所使用的STM及其在分子电子学和磁性自旋探测方面的应用,最 后简单总述了本论文中所开展的研究工作。
在第二章中,我们使用低温STM研究了吸附在Au(111)表面的三种稀土双 层酞菁REPc2分子(RE=Tb,Dy and Y Pc=phthalocyanine)的自组装行为和电 子输运性质。首先,我们描述了REPc2分子在A_u(111)上的吸附行为,分析了具 有各种组装手性结构的分子岛,并提出了与其对应的吸附模型。其次,我们在 STM设备上展示了不需要增加额外的栅电极就能实现具有栅压调控功能的单 分子输运研究。这里Au(111)表面重构和分子间相互作用为REPe2分子提供的静 电势可以充当等效栅压来调控STM隧穿结中REPc2分子的能级。通过分析
REPc2分子的叫dv谱,我们观测到了低偏压下分子电导的强烈抑制现象,而且
这种抑制效应并不会随着分子所受到的局域静电势的改变而消除。这使我们可 以毫不含糊地确认:在STM单分子输运中首次观测到了Franck-Condon阻塞。 此外我们通过求解基于Anderson.Holstein模型的速率方程,进一步从理论上解 释了这里出现的低偏压下电导抑制现象是由该体系的电子输运中存在的强电声 耦合作用引起的。值得注意的是,相比于传统的基于金属电极断裂技术制作的 三端纳米器件在观测Franck-Condon阻塞效应时较差的可重复性,在我们的 STM输运中可以在Au(1 1 1)表面的每一个REPc2分子岛中观测到该效应,这表 明利用STM隧穿结研究单分子的电子输运性质具有较高的可重复性。
在第三章中,我们对吸附在Au(111)和Cu(111)表面的三种REPc2分子进行 了非弹性电子隧穿谱(IETS)和非弹性电子隧穿成像(IETM)研究。在Au(111)表面 的REPc2分子上,我们观测到了五个明显的振动模(30meV、52meV、77meV、
万方数据
摘要96mcV
摘要
96mcV和1 36mcV),其中30mcV、52mcV和77mcV对应的振动模具有非常大 的电导增加率(zlo/o50%)。我们对这些振动模进行了STM—IETM表征,得到 了具有较高空间分辨的d2I/dv2图像。此外我们通过第一性原理计算得到的IETS
和IETM模拟结果能够与这些实验结果很好地吻合。在Cu(111)表面的REPc2 分子上,我们只能观测到54mcV和78meV这两个振动模(它们分别与Au(111)
上的52meV和77mcV振动模是同一个振动模式),相应的电导增加率只有10%
左右,并且与这两个振动模对应的d2I/dv2图像具有较差的空间分辨结构。同一 个振动模的电导增加率和d2I/dV2图像在REPc2.Au(1 1 1)体系和REPc2.Cu(1 11) 体系中的差异可以归因于REPc2.Au(111)体系中存在的分子轨道调制效应:当分
子轨道能级被调节到和振动态能级处于近共振区时,会导致共振增强的振动激
发,从而使上述振动模能量处的电导增加率得到了较大的提高。因此 REPc2一Au(111)体系中振动模的d2瑚v2图像也就具有了较高的空间分辨率。但 是在REPc2.Cu(111)体系中缺乏这种由分子轨道调制效应引起的振动增强激发, 再加上Cu衬底对分子的强烈杂化作用,从而导致振动模只有10%左右的电导 增加率,与其对应的d2I/dV2图像的分辨率较差。
在第四章中,我们展示了使用低温扫描隧道显微镜原位构建具有分子内自 旋耦合的磁性单分子。吸附在Au(1 11)表面的单个piccne分子(缩写为Pc)可 以通过STM操纵来一个接一个地容纳单个Co原子,从而形成人造的磁性分子 CoxPc(x=1,2,3),其中
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