气体分子在低维材料上的第一性原理研究-物理化学专业论文.pdf.docxVIP

研究生优秀毕业论文 中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成 中国科学技术大学学位论文原创性声明 本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成 果。除己特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人己经发表或撰 写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均己在论文中作了 明确的说明。 作者签名： 互耳 签字日期： 2翌璺：6,y 中国科学技术大学学位论文授权使用声明 作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学 拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构 送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入《中 国学位论文全文数据库》等有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描 等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内 容相一致。 保密的学位论文在解密后也遵守此规定。 ≤严开 口保密——年 作者签名： 弛} 导师签名： 四硎 l 签字日期： 签字日期： WJ I，多． 万方数据 摘要摘要 摘要 摘要 近几年，低维材料优异的光，电，力学等新奇的物理化学性质迅速渗透到 了各个研究领域，吸引了众多物理、化学和材料科学学家的广泛关注。对石墨 烯性质的研究则是其中最热的科学研究领域。锗是碳的同族元素，最近，具有 和石墨烯类似结构的单层锗，即锗烯在理论上被成功的预测并在实验上被合成， 引起了人们极大的研究兴趣。 随着计算机科学的快速发展，基于密度泛函理论(density functional theory， DFT)的第一性原理数值计算方法也取的了重要的研究进展。在新型二维材料性 质的理论解释，器件设计和结构预测方面日益发挥着越来越重要的作用，并且 已经成为当今材料研究中必不可少的研究工具。本论文从第一性原理计算出发， 以最近一些引起广泛研究兴趣的二维材料为立足点，研究了一些气体小分子在 这些二维材料上的吸附行为。 本论文共三章，我们在第一章简要介绍DFT中的理论背景。首先我们围绕 着Born．Oppenheimer近似以及Hartree．Fock近似介绍了一些基础的量子力学知 识，接下来介绍了Hobenberg．Kohn理论以及Kohn．Sham方程介绍了密度泛函 理论的框架，紧接着介绍了DFT的核心问题，主要交换关联泛函的种类以及发 展及计算中常被用到的有效势芯方法。最后介绍一些常用的基于DFT的计算软 件包。 第二章中，我们介绍了石墨烯的结构与其基本的电子结构性质，再对二维 硼氮h-BN，金属二硫化物TMD，磷烯等其他的一些类石墨烯材料的做简单的 介绍。低维材料电子结构的调制有许多的方式，气体吸附是其中的一种。我们 介绍了一些小分子(CO，N2，，H20，C02，NH3，NO，N02)，芳香性和非芳香 性有机分子在这些材料上的吸附及对材料性质的影响。最后我们简单介绍了一 些与气体吸附相关的实验用途。 第三章中首先介绍了锗烯一一种新型的二维材料的结构与基本性质。它 首先在理论上被预言，并在实验上被成功合成。然后我们回顾下锗烯目前的研 究进展，最后我们用第一性原理研究了一些气体小分子CO，N2，H20，C02， NH3，NO，N02在锗烯上的吸附，锗烯气体表现出多样以及与石墨烯上不同的 吸附行为。Nil。和NO温和的吸附能及对电子结构明显的改变显示锗烯在气体 感应器方面的潜在应用，02能够化学吸附在锗烯上并在常温下发生解离提供了 化学修饰锗烯的可能性。 关键词： 第一性原理计算，密度泛函理论，石墨烯，锗烯，气体吸附 万方数据 ABSTRACTABSTRACT ABSTRACT ABSTRACT The exotic features in optical，electrical，mechanical and other physical and chem— ical properties of low dimensional materials attract many physicists，chemists and ma— terials scientists’interests．Graphene is the hottest star in material science．Germanium and carbon belong to the same family．Recently,Germanium monolayer similar to graphene，also known as germanene is confirmed theoretically and then successfully synthesized in exp