改性zsm5沸石催化剂的制备及其甲醇制丙烯mtp反应物理化学专业论文.docxVIP

指 指 导 小 组 成 员 徐 华 龙 教 授 沈 伟 教 授 乐 英 红 教 授 华 伟 明 教 授 唐 颐 教 授 复旦大学 复旦大学硕士论文 目 录 目录 I 摘 要 V A b stra c t V II 第 一 章 绪 论 1 §1.1 甲醇制 丙烯 生产 工艺综述 2 1.1.1 U O P/H ydro 公司 的 M T 〇工 艺 2 1.1.2 L urgi 公 司的 M T P 工 艺 3 1.1.3 清 华 大 学 的 F M T P 工 艺 4 1.1.4 大 连 化 物 所 的 D M T P 工 艺 5 §1.2 甲醇制 丙烯 （M T P ) 反应机 理综述 6 1.2 .1 碳 烯 (carb en e ) 机 理 6 1.2 .2 氧 鐵 叶立 德 （oxon ium ylide ) 机 理 6 1.2 .3 正 碳 离 子 机 理 7 1.2 .4 自由基 (free radical) 机理 [27] 8 1.2 .5 连 续 反 应 机 理 8 1.2.6 H ydrocarbon pool机理 9 §1.3 甲醇制 丙烯催化剂研究综述 11 1.3 .1 M T P 反 应 催 化 剂 11 1.3 .2 Z SM -5 分 子 筛 及 其 改 性 12 1.3 .2 .1 分 子 筛 的 形 貌 控 制 12 1.3 .2 .2 分 子 筛 的孔 道 改 性 13 1.3 .2 .3 分 子 筛 的酸 性 质 改 性 14 §1.4 本文 的选题思想及研究 内容 15 本 章 参 考 文 献 17 第 二 章 实 验 方 法 2 2 §2.1 原料 与试 剂 22 §2.2 催化 剂 表 征方法 22 2 .2 .1 X 射 线 粉 末 衍 射 （X R D ) 2 3 I 复曰 复曰.大学硕士论文 2 .2 .2 小 角 X 射 线 散 射 （S A X S ) 2 3 2 .2 3 电 感 耦 合 高 频 等 离 子 体 - 原 子 发 射 光 谱 （IC P -A E S ) 2 3 2 .2 .4 扫 描 电子 显 微 镜 （S E M ) 2 3 2 .2 .5 透 射 电子 显 微 镜 （T E M ) 2 3 2 .2 .6 物 理 吸 附 2 3 2 .2 .7 氨 程 序 升 温 脱 附 (N H 3-T P D ) 24 2 .2 .8 固 体 高 分 辨 魔 角 旋 转 核 磁 共 振 谱 （M A S N M R ) 2 4 2 .2 .9 热 重 分 析 ( T G A ) 2 4 §2.3 催化活 性 测试 24 2 .3 .1 催 化 剂 的 预 处 理 2 4 2 .3 .2 反 应 装 置 及 催 化 反 应 2 4 2 .3 .3 产 物 分 析 2 5 2 .3 .4 计 算 公 式 2 7 第 三 章 核 壳 结 构 Z S M -5 催 化 剂 的制 备 、 表 征 和 催 化 性 能 2 9 §3.1 引言 2 9 §3.2 催化剂合 成 30 3 .2 .1 H Z S M -5 的 制 备 3 0 3 .2 .2 微 孔 /微 孔 核 壳 结 构 分 子 筛 的 制 备 3 0 3 .2 .3 微 孔 /介 孔 核 壳 结 构 分 子 筛 的 制 备 3 1 3 .2 .4 微 孔 /介 孔 机 械 混 合 样 的制 备 3 1 §3.3 催化齐丨J结构表征 3 1 3 .3 .1 X R D 3 1 3 .3 .2 S A X S 3 2 3 .3 .3 S E M T E M 分 析 3 3 3 .3 .4 催 化 剂 物 相 组 成 分 析 及 物 理 结 构 性 质 表 征 3 4 3.3.5 N H 3-T P D 表 征 34 §3.4 M T P 反应 活性 测 试 35 §3.5 小结 38 本 章 参 考 文 献 3 9 II 复S 复S 大学硕士论文 第 四 章 磷 修 饰 Z S M -5 催 化 剂 的 制 备 、 表 征 和 催 化 性 能 4 0 §4 .1 弓丨言 40 §4 .2 催化 剂合 成 4 1 §4.3 催化剂结构表征 4 1 4 .3 .1 X R D 4 1 4 .3 .2 催 化 剂 物 理 结 构 性 质 分 析 4 2 4 .3 .3 N H 3-T P D 表 征 4 2 §4.4 M T P 反应 活性测试 43 §4 .5 小结 47 本 章 参 考 文 献 4 8 第 五 章 B ,A 1 同 晶取 代 ZSM-5 催