生物还原制备Au／y-Al2O3催化葡萄糖氧化动力学研究-分子催化.PDF

　第２８卷 第５期 分　　子　　催　　化 Ｖｏｌ．２８，Ｎｏ．５　 　２０１４年１０月 ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＭＯＬＥＣＵＬＡＲＣＡＴＡＬＹＳＩＳ（ＣＨＩＮＡ） Ｏｃｔ．　２０１４　 文章编号：１００１３５５５（２０１４）０５０４２７０９ 生物还原制备Ａｕ／ＡｌＯ 催化葡萄糖氧化动力学研究 γ ２ ３ １ １，２ １ １ ２ 林　凯 ，辛嘉英 ，王　艳 ，杨　阳 ，夏春谷 （１．哈尔滨商业大学 食品科学与工程省重点实验室，黑龙江 哈尔滨 １５００７６； ２．中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室，甘肃 兰州７３００００） 摘要：主要讨论了生物还原制备 Ａｕ／ＡｌＯ 催化剂用于催化葡萄糖氧化动力学的研究．利用甲烷氧化菌素 γ ２ ３ （Ｍｅｔｈａｎｏｂａｃｔｉｎ，Ｍｂ）作为还原剂及稳定剂制备了１％Ａｕ／ＡｌＯ催化剂．通过ＴＥＭ分析，负载纳米金颗粒（Ｇｏｌｄ γ ２ ３ ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ，ＡｕＮＰｓ）粒径为３．４８±０．８８１ｎｍ．比较Ｍｂ及Ａｕ／ＡｌＯ催化剂的ＦＴＩＲ发现，在Ａｕ／ＡｌＯ催化剂 γ ２ ３ γ ２ ３ 表面整合有Ｍｂ基团．实验建立了幂指数速率模型，确定了Ｄ葡萄糖、ＨＯ、催化剂、葡萄糖酸钠的反应级数，分 ２ ２ 别为：０．４６９６、０．３７２９、０．４０８８和０．９７９４．同时通过阿伦尼乌斯曲线求得该催化剂活化能（Ａｃｔｉｖａｔｉｏｎｅｎｅｒｇｙ，Ｅ） ａ 为６．１１４ｋＪ／ｍｏｌ．最后通过验证该速率模型发现，预测值与实验值具有良好的拟合性． 关键词：生物还原；Ａｕ／ＡｌＯ催化剂；葡萄糖氧化；动力学 γ ２ ３ 中图分类号：Ｏ６４３．３２ 文献标志码：Ａ 　　葡萄糖作为一种可再生资源已被广泛用于合成 化剂时应考虑到ＡｕＮＰｓ粒径大小以及防止其发生 各种有机物的立体骨架．葡萄糖酸作为葡萄糖的一 聚集增大现象，同时应避免有毒试剂的引入． 种衍生物具有生物相容性和生物可降解性已得到广 Ｍｂ是由甲烷氧化菌分泌到细胞外的一种小分 ［１］ 泛应用 ．目前，生物发酵是生产葡萄糖酸的主要 子荧光肽，具有螯合并且还原多种金属离子的特 ［９］ ［１０］ 方式，但由于其发酵周期长、副产物多和产物分离 性 ．Ｃｈｏｉ等 研究了Ｍｂ螯合Ｃｕ（ＩＩ）并能将其 提取困难而制约其发展． 还原成Ｃｕ（Ｉ），证明Ｍｂ具有还原能力．在其随后 近年来，负载型纳米金催化剂用于催化葡萄糖 的研究中，发现Ｍｂ同时具有螯合并还原多种金属 氧化已成为研究热点，目前制备负载型纳米金催化 离子的能力，如 ［１１］ Ａｇ、Ａｕ、Ｆｅ和Ｎｉ等 ．我们早期 － 剂的主要方法为物理法和化学法［２３］．负载型纳米 研究工作也对Ｍｂ报导一步还原合成ＡｕＮＰｓ