碱金属双原子分子的光解离动力学研究-原子与分子物理专业论文.docxVIP

目录 中文摘要 I AbstractIII 第一章 绪论 1 1.1 分子反应动力学简介 1 1.2 分子反应动力学的基本理论方法 2 1.3 光解离动力学简介 3 第二章 含时波包动力学的基本理论方法 5 2.1 玻恩-奥本海默（Born-Oppenheimer）近似 5 2.2 离散变量表示方案（DVR） 6 2.3 波包的制备和演化 8 2.4 吸收势 13 2.5 反应几率和吸收谱等相关计算 14 第三章 碱金属双原子分子的光解离动力学研究 17 3.1 处理 NaCs 分子光解离动力学的两种方案的比较 17 3.1.1 研究背景 17 3.1.2 势能面模型 17 3.1.3 结果分析与讨论 18 3.1.4 结论 22 3.2 NaCs 分子的双通道光解离 23 3.2.1 研究背景 23 3.2.2 势能面模型 23 3.2.3 结果分析与讨论 24 3.2.4 结论 30 第四章 总结与展望 33 参 考 文 献 35 攻读硕士学位期间发表的学术论文 41 致谢 43 山东师范大学硕士学位论文 山东师范大学硕士学位论文 山东师范大学硕士学位论文 山东师范大学硕士学位论文 碱金属双原子分子的光解离动力学研究 中文摘要 光解反应动力学作为分子反应动力学的一个重要分支，主要研究分子吸收光子后发生 分解反应产生分子碎片的过程以及这些碎片的内能和空间分布。作为分子碰撞反应的半过 程，光解反应可以使人们对电子与核之间的运动有一个更深入的了解，从而为获得详细的 反应物的初态和产物的终态的信息提供一个基础。根据激发态络合物解离过程的不同，一 般把光解反应分为直接解离和预解离这两种类型。对于双原子分子来说，预解离是比较重 要的，在这种情况中，可能会有分立能级和连续能级的重叠，而这种特殊能级结构的存在 可以导致俄歇过程（非辐射跃迁）的产生。在满足克罗尼希定则，并且电子的跃迁几率不 是反常小的情况下，我们就可能观察到吸收谱带的弥漫现象。 含时波包方法作为研究物理化学的重要方法之一，在研究激光场中分子解离、分子电 离以及分子振动激发时已被证明是一种有效的方法，它的理论框架在处理分子物理及场与 物质相互作用等多方面都得到了广泛应用。含时波包法的优点在于其不仅能进行高效的数 值计算，而且还能为动力学提供物理意义明确而直观的图像，它既具有经典的直观又不乏 量子力学的精确。此外，含时量子波包方法尤其适用于研究体系随时间演化的问题。 近年来，随着激光技术的发展，在光与物质的相互作用的研究中出现了许多新现象， 例如，多光子电离、多通道光解离、相干控制解离以及光缔合反应等。对于光解离动力学， 其涉及到基元化学反应的核心问题，即化学键的断裂和生成，因此对光解离过程的研究可 以帮助我们理解分子断键过程的机理，从而更好地实现外场对化学反应的控制。同时在两 步光缔合过程中，光解离过程对于光缔合产物的状态起着至关重要的作用，所以对于光解 离过程的研究是非常有意义的。碱金属双原子分子，特别是异核冷分子，由于其具有永久 电偶极矩和可调谐的长程各向异性偶极—偶极相互作用等特点，近年来越来越受到研究者 们的关注。 本文基于量子含时波包方法，以 NaCs 分子为例研究了体系的光解离过程，重点探讨 了势能面的特点，如避免交叉和预解离限的存在，激光场参数对解离几率、吸收谱以及动 能谱等的影响。全文共分为四部分内容。第一部分为绪论，主要从总体上介绍了分子反应 动力学和光解离动力学的基本理论；第二部分主要是对含时波包动力学的基本理论进行了 阐释，并简单介绍了反应几率和吸收谱等相关的理论计算；第三部分介绍了激光场下碱金 属分子的光解离动力学的模拟；第四部分则是对整篇论文的总结以及对光解离动力学发展 I PAGE PAGE IV 前景的展望。 关键词：光解离动力学，含时波包方法，光吸收谱，NaCs 分类号：O561.4 The investigation of the photodissociation dynamics of diatomic alkali molecule Abstract Photodissociation dynamics, as an important branch of molecular reaction dynamics, mainly studies the produced process of the fragments when the molecules are dissociated after absorbing photons and the energy and spatial distribution of these fragments. As the semi-process of molecular c