碱金属钽铌酸盐无铅材料的压电和色散特性研究-光学专业论文.docxVIP

Classified Index: O437 U.D.C: 535 Dissertation for the Doctoral Degree in Sciencce PIEZOELECTRIC AND DISPERSIVE PROPERTIES OF ALKALI METAL TANTALATE NIOBATE LEAD-FREE MATERIALS Candidate： Yang Wenlong Supervisor： Prof. Jiang Yongyuan Academic Degree Applied for： Doctor of Science Speciality： Optics Affiliation： School of Science Date of Defence： Mar., 2012 Degree-Conferring-Institution： Harbin Institute of Technology 摘 摘 要 哈尔滨工业大学理学博士学位论文 哈尔滨工业大学理学博士学位论文 摘 要 近年来，压电陶瓷和薄膜作为重要的功能材料发展极为迅速，已广泛应用 于信号处理、军事通信、无损检测、超声和微波声学等诸多领域。随着科技的 进步和电子元器件的发展，各领域对功能材料的形态、性能和易于集成化程度 都提出了更高的要求。虽然，传统的铅基材料具有优异的性能，但铅是易挥发 的有毒元素，为了人类的健康和可持续发展，开发性能优良、环境友好的无铅 材料已经成为当今压电功能材料研究领域的主旋律。目前，以（Li, Na, K）(Ta, Nb)O3 为代表的碱金属钽铌酸盐材料，以其优异的压电、铁电、热释电及光学 性能，被认为是最有希望取代铅基材料走向实用化的无铅材料体系。因此，针 对实用化进程中亟待解决的问题，系统研究碱金属钽铌酸盐陶瓷的掺杂助烧、 改进多形相变附近温度稳定性、探讨性能变化的物理化学机制、摸索利于集成 化的薄膜材料的制备及性能，有着一定的科学意义和实用价值。 本论文，首先以传统固相反应法制备了 Fe2O3 掺杂的 K0.5Na0.5 Ta0.05Nb0.95O3 (KNTN)无铅压电陶瓷。利用 X 射线衍射研究了陶瓷的结构，计算了陶瓷的晶格 参数，分析了 KNTN 陶瓷的晶格参数随掺杂浓度变化的规律，探讨了 Fe3+在 KNTN 晶格中的占位机制。采用扫描电子显微镜考察了陶瓷的微观结构，研究 了 Fe2O3 掺杂对 KNTN 陶瓷晶粒大小、晶粒间结合力、微孔、致密度等烧结性 能的影响。研究了陶瓷的介电和压电性能，分析了其变化规律，并探讨了适量 掺杂浓度下性能提高的物理化学机制。 研究了(Na0.52K0.48-x) LixTa0.2Nb0.8O3(KNLTN）陶瓷在室温附近的多型相变 （PPT）行为及性能。利用 XRD 测试、计算了陶瓷的晶格参数，并结合介温谱 分析了 KNLTN 陶瓷的居里温度和正交-四方转变温度的变化规律。调节 Li 元素 的比例，把 KNLTN 陶瓷的正交-四方相转变调节到了室温附近，通过晶格参数 的变化规律，确定了陶瓷 PPT 区间落在室温的化学组分。研究了 PPT 附近的烧 结、介电、压电性能及其变化规律，分析了四方-正交相共存对陶瓷性能的影响。 利用 La 掺杂对 KNLTN 陶瓷的 PPT 相变进行调控，对陶瓷性能的温度稳定 性进行了改善。研究了 KNLTN 陶瓷的结构、微观形貌和性能的变化规律，利 用施主掺杂理论解释了适量 La 掺杂改进陶瓷压电性能的原因。采用介温谱、机 电耦合系数以及陶瓷谐振频率的温度变化率，研究了陶瓷 -50~80 ℃实用范围 内的温度稳定性。结合 PPT 相变区间展宽，变化梯度减缓等行为，讨论了 Lax-KNLTN 陶瓷温度稳定性改善的弥散相变机制，通过计算拟合，定量地给出 了不同掺杂浓度时弥散相变程度的参数。 - I - - - PAGE VIII - - - III - 通过改善工艺制备了具有一定透明度的 KNLTN-La0.01 陶瓷，测试了陶瓷 532 nm 和 632.8 nm 的可见光透过率，利用椭偏仪研究陶瓷的色散性能，并通过 XRD 和 SEM 分析了陶瓷的性能特点。以 KTN 富钾陶瓷为靶材，采用脉冲激 光沉积法（PLD）分别在 Si(001)和 Pt(111)/Ti/SiO2/Si 衬底上成功制备了纯钙钛 矿相、无裂纹的 KTa0.5Nb0.5O3（KTN50）陶瓷膜。利用 XRD、SEM、SPM 研 究了薄膜的结构和微观形貌，探讨了生长气氛对 KTN50/Si(001)质量的影响， 计算得到 KTN50/Pt(111)/Ti/SiO2/Si 膜的晶格参数和(100)晶向的择优取向因 子。采用椭偏仪测试陶瓷膜 380~900 nm