甲烷溴氧化及二甲醚合成研究-化学工艺专业论文.docxVIP

璇士学位论文摘要 璇士学位论文 摘要 二甲醚是一种潜谯的清洁能源，它不仅怒从合成气制汽油、低碳烯烃的重要 中闻体，瓣且也是多种化工产品熬原料。羁兹，二甲醚豹搀统生产工艺是麸合成 气出发铡备，僵是在天然气隶蒸汽重整制合成气髂过程中，需要撩浇麟分之一l冀 上的天然气来供给反应热量，能激消耗大，造成资源的浪费。本论文探讨了一种 从非合成气途径合成二甲醚的新工艺。 零论文逶过嚣多滚袋合残二攀醚，在第一多赘平烷溪鬣讫实验中，擎浣、氧 气和氢演酸(40Wt蹦)在催化剂上反应生成澳甲烷，整个反应是强放热反应。 我们用浸溃法制各了～系列Si02负载的催化剂进行了甲烷溴氧化实骏，考察了 反应温度、氢溴酸滚爨、甲烷雾菱爨鞠氧气滚繁对甲婉转纯率、CH3Br选择牲、 CHzBr2选择性以及深度氧化产物CO和C02黔选择性的影响。研究表明在反应 温度为600℃、氢溴酸流量为8．0mL／h、甲烷流量为5．0mL／min和氯气流量为 5．0mL／min的反应条件下，在健化剡2．5％Ba2．5％La0．5％Ni0+1％Ru／SiO，上，甲 烷转讫率您46．5％，CH3Br选择’陵为82．7％，CH2Br2选择性为5．7％，CO选择 性为9．9％，C02选择性为1．7％，在反应产物中，检测到少量的H2生成。反应 后产生的溴甲烷在金麟氯化物倦化剂上进行第=步水解反成制备二甲醚，我们系 统建考察了蓬往奏l类黧、反应露潮、羡痖涅凄帮溪等烧与承豹蕨量宪镶对CH3Br 转化率、DME选择性和CH30H逸择性的影响。研究表明程催化剂RuCI，上，在 反应温度为l 80℃、反应时间为10小时、溴甲烷质量为0．S g、水质量为0．79的 反应条传下，CH3Br懿转化李为98．3％，DME的选择性为68。9％，CHlOH鲍选 择性为31．1％。 本论文简单的探讨了甲烷溴氧化和溴甲烷水解的反应机理。在甲烷溴氧化反应机理 研究中发现，在论文所讨论的条件下，除了CH4与HBr和02之间的自由蒸反应生成 e毽Bf乡}，述存在蓍CH3Br送一多浚能生或CH2Br2以及c氆Bf燃浇和承蒸汽霪整生成 COx等副艇应，其中副产物CH2Br2可以重新循环到反应器中反应生成CH3Br。在 溴甲烷水解制备二甲醚的反应机理研究中，推测在Ru催化剂上形成了～系列的 反应孛勰髂，不过对鼗反应凝理蠢耱予更遂一步戆验证。 关键词： 甲烷溴氧化：溴甲烷：单醇；二甲醚 雩浣漠藏讫及二等醚赍袋研究Abstract 雩浣漠藏讫及二等醚赍袋研究 Abstract Dimethyl ether is a potential clean fuel．It is not only all important intermediate in the synthesis of gasoline and light olefins from syngaS．but also臻important raw material for other chemicals production．Currently，dimethyl ether has been synthesized from traditional syngas process，being an energy consuming one，in which more than one fourth of natural gas must be burned to generate heat for the steam reforming of natural gas．Here，we present a non—syngas process to produce dimethyl ether from methane． The art for the synthesis of dimethyl ether developed in this work constitutes two steps．tn the first step，oxidative bromination of methane(OBM)，methane was converted to bromomethane by reacting with oxygen and hydrogen bromide(40Wt％ jn water)over a catalyst．The reaction is a strong exothermic reaction．We prepared a series of Si02 supported catalysts using impregnant method and utilized them in the conversion of methane to bromomethane