金表面上烷基硫醇自组膜的EIS表征及免疫传感器研究-物理化学专业论文.docxVIP

辽宁师范人学硕士学位论文 辽宁师范人学硕士学位论文 lUlIIII IIIII IIII III I II III Y223341 4。—— 摘 要 近30年来，分子自组装技术受NT愈来愈广泛的关注。白组装单分子膜(SAMs) 具有制备简单、堆积紧密、结构完美、性能稳定等优点，在生化分析、分子电子器件、 金属防腐等领域具有非常广阔的应用前景。通过不同末端基团的烷基硫醇SAMs可实现 生物分子和活性有机体，例如：细胞、蛋白质、抗体、DNA等的固定化，为生物传感 器的研究与应用提供简便有效的技术手段。SAMs的表征是分子自组装技术研究的重要 内容，尤其对SAMs的实时原位表征是白组装技术研究中急需解决的问题。本文应用电 化学交流阻抗技术(EIS)分别对巯基丙酸(MPA)和巯基十一酸(MUA)在金表面自 组装的成膜过程进行跟踪，对金表面上不同链长的直链硫醇SAMs实时原位表征进行了 研究。此外，芳香硫醇SAMs有较高的稳定性和其芳香环中存在离域兀电子而具有较高 的导电性受到广泛关注，芳香硫醇SAMs应用于生物传感器的研究较少，本文研究了电 位控制方法在对氨基苯硫酚(4．ATP)SAMs固定抗体制备的IgG检测电位型免疫传感 器的应用。具体工：作主要包括如下三个方面： 1、水溶液中巯基丙酸在金表面的自组装及EIS表征 MPA溶于水，为原位表征其自组装的成膜过程提供了方便。在水溶液中，以氯化 钾(KCI)为支持电解质，以铁氰化钾／亚铁氰化钾([Fe(CN)6]川4。)为探针离子，对MPA在 金电极表面的自组装过程进行EIS原位实时表征，对实验条件进行了优化，探讨了溶剂 对MPA SAMs的影响。结果表明，KCl浓度为0．1mol·L～、 【Fe(CN)6]川4。浓度为5 mmol·L一、开路电位条件下适合对MPA自组装的成膜过程进行表征。当MPA的浓度 大于6 mmol·L。1时，平衡后的电子传递电阻(＆。)几乎不再变化。 2、碳酸丙烯酯溶液中巯基十一酸在金表面的自组装及EIS表征 MUA为长链硫醇，在水中难溶。通过对比研究，本章选择碳酸丙烯酯(PC)为非 电解质溶液，以高氯酸钠(NaCl04)为支持电解质，以二茂铁(Fc)为探针离子，利用 EIS建立了一种实时原位表征MUA在金电极表面的自组装过程的新方法。对实验条件 进行了优化，结果表明，NaCl04的浓度为0．3 mol·L～、Fc的浓度为15 mmol·L～、0．25 V电位下适合对MUA自组装的成膜过程进行表征。当MUA的浓度大于5 mmol·L‘1时， 平衡后的Ik几乎不再变化。 3、基于电位控制固定抗体的电位型IgG免疫传感器 免疫传感器在临床诊断、食品分析、环境保护以及军事医学等领域具有非常广阔的 应用前景，抗体或抗原的固定化是免疫传感器研究与应用的关键技术之一。本章提出了 一种电位控制固定抗体的新方法。首先在金电极上自组装对氨基苯硫酚(4-ATP)与巯基 金表面上烷基硫醇自组装膜的EIS表征及免疫传感器的研究丙酸(MPA)的混合自组装膜(MSAMs)，再用电位控制的方法将抗体(Ab，羊抗小鼠 金表面上烷基硫醇自组装膜的EIS表征及免疫传感器的研究 丙酸(MPA)的混合自组装膜(MSAMs)，再用电位控制的方法将抗体(Ab，羊抗小鼠 IgG)固定在MSAMs修饰的金电极上制得Ab／MSAMs／Au免疫传感器，并对溶液中的 抗原(Ag，小鼠IgG)进行了检测。结果表明，在磷酸盐缓冲溶液(PBS，pH3．0)组装 Ab电位控制在．200mV下组装20rain制备的免疫传感器灵敏度最高，检测下限可达 1×10‘4 ng／mL，检测范围为lxl0‘4 10ng／mL，该传感器寿命可达15天左右。 关键词：自组装单分子膜；电化学交流阻抗法；碳酸丙烯酯；电位控制；免疫传感器 EIS EIS characterization of alkanethiol self assembled monolayers on Au surface and investigation of immunosensor Abstract Self-assembled monolayers(SAMs)derived from the adsorption of alkanethiol on gold electrodes have been extensively studied over the past three decades due to their ease of preparation，high-density accumulation，perfect structure，stability performance which has been used for many differen