金属有机框架材料在吸附脱硫中的研究-材料加工工程专业论文.docxVIP

金属有机框架材料在吸附脱硫中的研究 摘 要 随着人类环保意识的提高，世界各国更加严格地限制燃油中的硫含量，因此进一 步发展低硫汽油生产技术具有重要意义。与工业化的加氢脱硫相比，吸附脱硫操作快 速、简单、方便，其成本可降低一半以上，且不会降低汽油的辛烷值，因此成为目前 较为关注的脱硫技术。目前面临的主要问题是吸附剂选择性差以及硫容量不高，因此 制备高性能的吸附剂成为关键。金属有机框架材料具备介孔材料的孔道优势和微孔材 料的选择性优势，所以在吸附分离、气体储存、催化剂及光电磁材料等领域具有广泛 的应用前景。因此，本文尝试采用金属有机框架材料作为吸附剂进行模拟油吸附脱硫， 得到了较好的结果。论文的主要研究内容如下： （1）成功制备了金属有机框架材料 Zn(C7H7N2O4)2，并将其作为吸附剂应用于吸 附脱硫中。通过制备的单因素考察，研究了不同溶剂热温度、时间及反应物比例对金 属有机框架材料的吸附性能影响，实验范围内找到了金属有机框架材料的最优制备条 件。正交实验结果表明，反应物比例对金属有机框架材料的吸附性能影响最大，其次 是溶剂热温度，影响较小的是溶剂热时间，并得出了优化合成条件。 （2）通过经典酸化-乙醚萃取法制备出了四种杂多酸：H3PMo12O40 、H3PW12O40、 H6P2Mo18O62 和 H6P2W18O62 。 在 此 基 础 上 ， 制 备 出 了 四 种 多 酸 阴 离 子 取 代 Zn(C7H7N2O4)2 阴离子材料，红外光谱结果显示产物仍然保持杂多酸四个特征峰结构， 并对其进行了静态吸附脱硫性能评价。 （3）采用溶剂热法以 1,3-二乙酸咪唑为配体、硝酸镍为金属源制备出了一系列 金属有机框架材料，并通过 XRD 表征了所制备样品的结构。通过静态吸附脱硫实验 和气相色谱测定硫含量方法对材料的吸附性能进行了表征。 （4）以硝酸钴为金属源、1,3-二乙酸咪唑为配体通过溶剂热法制备出了一系列金 属有机框架材料，并对溶剂热温度、溶剂热时间以及反应物比例做了优化，研究了不 同材料吸附性能的变化情况。 关键词：吸附脱硫，金属有机框架材料，吸附性能，静态吸附 I I II STUDIES ON APPLICATION OF METAL ORGANIC FRAMEWORKS IN ADSORPTION DESULFURIZATION ABSTRACT With the enhanced awareness of environmental protection, the world will implement more strict limits of fuel oil in the sulfur content of the new regulation, for the further development of low sulfur gasoline production technology has important significance. Adsorption desulfurization technology has the advantages of simple operation, convenient, fast, become at present is more concerned with the desulfurization technology. With the industrialization of hydro desulfurization compared, the investment and operation costs can be reduced by more than a half, and will not reduce the octane number of gasoline. But the main problem adsorbent sulfur capacity and high selectivity, so the most pressing problem is preparation of high performance of the adsorbent. Common materials include molecular sieve adsorption, activated carbon, metal oxide and composite metal oxides, clay. Metal organic framework materials both have mesoporous materials’ pore advantage and microp- orous m