基于天然高分子和纳米金粒子的有机无机复合材料的制备与应用-材料学专业论文.docxVIP

基于天然高分子和纳米金粒子的有机．无机 基于天然高分子和纳米金粒子的有机．无机 复合材料的制备与应用 摘要 本论文主要围绕天然高分子，羟乙基纤维素(hydroxyethyl cellulose． HEC)、羟丙基纤维素(hydroxypropyl cellulose，HPC)以及壳聚糖(chitosan，CS) 与纳米金粒子(gold nanaparticles，GNPs)构成的有机．无机复合材料展开。本 论文由三个部分组成：第一部分，羟乙基纤维还原氯金酸及对纳米金粒子的稳 定作用；第二部分，羟丙基纤维素还原氯金酸与稳定金粒子的机理；第三部分， 壳聚糖、海藻酸钠、纳米金粒子及葡萄糖氧化酶(glucose oxidase，GOD)层． 层组装结构纳米生物传感器的构造。 首先，通过光化学反应，以生物大分子羟乙基纤维素为还原剂和稳定剂制 备了金纳米粒子。采用紫外一可见吸收光谱(UV-Vis)、透射电子显微镜(TEM)、 红外光谱(FTIR)以及pH值跟踪等对反应过程和产物进行了分析表征。结果 表明，氯金酸(HAuCl4)还原成金纳米粒子的反应几乎在60分钟内完成；FTIR 分析证实了HEC的氧化；金纳米粒子尺寸和紫外吸收峰的强度均与HEC溶液 的浓度有关。另外，还考察了金离子的浓度对还原过程的影响。在紫外照射条 件下HEC能够将金离子还原成具有独特钝角三角形、六边形和圆形等不同形状 的粒子，并将其稳定在水溶液中。 其次， 研究了紫外光照射下，天然高分子羟丙基纤维素溶液中合成金纳 米粒子的过程，发现金纳米粒子在HPC溶液中存在时间演化现象。红外光谱分 析表明HPC在紫外光的照射下极易发生氧化，而本体粘度测试则表明HPC分 子量在紫外照射下迅速降低。HPC的氧化不仅为金离子的还原提供了自由电 子，同时还导致了HPC分子链的断裂。文中，探讨了金纳米粒子的时间演化机 理，我们认为由于HPC分子链的断裂导致HPC溶液对金纳米粒子的稳定性减 弱，从而引起了金纳米粒子的演化，即金纳米粒子的持续聚集现象。 另外，构造了基于壳聚糖、纳米金粒子和海藻酸钠(sodium alginate，SA) 的新型玻碳电极纳米生物传感器，并对其性能进行了测试。首先，选用CS作 为基体膜材料，使用电化学沉积的方法将CS沉积于玻碳电极表面形成纳米薄 膜基体层。其次，将GNPs通过电化学方法固定到基体膜上，在第三个阶段中， 将SA和葡萄糖氧化酶的混合溶液滴加到电极上，得到性能稳定的葡萄糖纳米 生物传感器。由于带正电的壳聚糖与带负电的海藻酸钠之间的强烈的静电作用 力，葡萄糖氧化酶能够很好的被固定在电极表面。同时，纳米金粒子的存在提 高了电极的导电能力和检测灵敏性，所得到的传感器响应时间在1 Os以内。 关键词：天然高分子：羟乙基纤维素；羟丙基纤维素：金纳米粒子；生物传感 器 4 Preparation Preparation and Application of Organic-·inorganic Composites Based on Natural Polymers and Gold Nanoparticles ABSTRACT This thesis focuses on the preparation of organic-inorganic composites based on natural polymers，including hydroxyethyl cellulose(HEC)，hydroxypropyl cellulose(HPC)，chitosan(CS)and gold nanoparticles(GNPs)．There are three sections in this thesis，that is，reduction of ehloroaurie acid into GNPs by hydroxyethyl cellulose under UV irradiation，evolution of GNPs prepared in hydroxyprOpyl cellulose solutions under UV light irradiation and the construction of a new glucose biosensor based on chitosan，sodium alginate(SA)，GNPs and glucose oxidase(GOD)through layer·by·layer assembly． In the first section，preparation of GNPs in HEC solutions was illustrated．The reduction process was