光助胺基催化作用的研究-化学工程专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取 得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他 人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得 天津理工大学 或 其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研 究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。 学位论文作者签名： 签字日期： 年 月 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解 天津理工大学 有关保留、使用学位论文 的规定。特授权 天津理工大学 可以将学位论文的全部或部分内容编入 有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编， 以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复本和电子 文件。 （保密的学位论文在解密后适用本授权说明） 学位论文作者签名： 导师签名： 签字日期： 年 月 日 签字日期： 年 月 日 摘要 为实施可持续发展战略，使化工生产与资源利用和环境保护协调发展，研发低损耗、 低污染、高选择性的化工生产技术已迫在眉睫。生物酶催化在光照提供能量的作用下， 反应过程持续、稳定、高效且符合绿色化工的发展要求。仿生催化借鉴生物酶高选择性、 高活性、反应条件温和等特点，在生产技术方面显示出较大的优势。光照在生物酶催化 反应过程中扮演着重要的角色，研究光照在酶催化反应中的作用，以此作为研发新型化 工生产技术的突破点。 本文从分析常青植物叶片内微量元素的含量出发，辅以有机酸，采用仿生的思路构 建有机酸–金属离子仿生光助催化体系。考察在光照的情况下，各种影响因子对所设计 仿生催化体系的影响作用。同时考察有机酸–金属离子对仿酶催化过渡态的影响。 植物体内存在多种微量元素，它们在植物的新陈代谢中发挥着不同的作用，共同维 持植物的生长。所选植物叶片的组成分析显示，微量元素的含量差别较大，即便是同一 种微量元素，在新叶与老叶中的含量也有明显差异。含铁、锰、锌、铜或硫等微量元素 的物种的循环伏安曲线显示，在近植物生理条件下，植物体内含量较多的微量金属元素 —铁元素和铜元素的抗氧化性质较好。 仿生构建有机酸–复合金属离子体系，考察光照等影响因素对有机酸–复合金属离子 体系的氧化还原性质的影响。结果表明：铜离子的加入可以使有机酸–金属离子体系的 氧化还原电位更加稳定，但铜离子浓度不易过高；硼酸可以起到稳定剂的作用，维持体 系的稳定；磷酸盐的适量加入可通过调节体系的酸碱值达到维持体系稳定的目的；在光 照的影响下，有机酸能够发生变化，但仍可以发挥络合作用。整个体系可以在光照的存 在下，依靠各组成组分的相互影响稳定存在。 在光照下，有机酸–金属离子可加快催化亚胺过渡态的分解。不同的金属离子对光 的吸收波长不同，造成水溶液体系的升温速率不同，有机酸–金属离子可在光照的作用 下，提高溶液体系的升温速率。 关键词：仿生催化 光化学 氧化还原 胺基 Abstract For sustainable development and equilibrium development of chemical production with resource utilization and environmental protection, developing chemical technology with the feature of a low loss, a high selectivity and non-pollution is imminent. Under sunlight, an enzyme exerts a stable and efficient catalysis reaction process. To coincide with the requirements of green chemistry, the development and application of a biomimetic catalytic system imitating the enzyme characteristics, including a high selectivity, a high activity and mild reaction conditions, shows a brilliant prospect. The light plays an important role in the enzyme catalytic reaction. Investigation of the action of light in the enzymatic reactions becomes one of the hotspots. Proceeding fr