光合作用原初反应中的超快光动力学过程研究-光学专业论文.docxVIP

中文摘要论文题目：光合作用原初反应中的超快光动力学过程研究 中文摘要 论文题目：光合作用原初反应中的超快光动力学过程研究 鲤系 烂专业 呈Q鲤届博士研究生鄞童俊 指导教师：垡±缝教授 中文摘要 光合作用是自然界中所发现的最高效的光化学过程，其中的原初反应则是将 太阳光能转化为化学能的重要过程，它涉及光能的捕获、传递以及由此引发的一 系列电子传递过程，这些过程在时间上都是发生在皮秒甚至亚皮秒时域。超快激 光光谱学技术的发展为人们研究原初反应中光诱导的一系列超快过程提供了极 为重要的实验手段，同时，近年来分子生物学、基因工程及点突变技术的快速发 展，为人们揭示光含作用原初反应中的光物理、光化学机制奠定了重要的分子学 基础。原初反应中所涉及的功能体主要有捕光天线系统和光合反应中心，它们都 是较为复杂的色素蛋白复合体，对其中的超快能量和电子传递过程、传递途径及 相关的机制的研究是近年来光合作用研究领域的一大热点。本论文主要利用飞秒 光谱技术对高等植物外周天线复合体LHCII、紫细菌外周天线复合体LH2以及紫 细菌光合反应中心Rc中的超快光动力学过程进行了研％f所得到的主要结果如 o L 下， I．在LHCII中，不同色素之间以及同种色素的激予态之间存在着快速的能量 传递过程，利用飞秒光谱技术观测到单体内b2，b3，b5位的Chl b到其 邻近的Chl a之间的能量传递发生在200“300 fs时域，其作用机制符合 Forster传递理论：而单体内Chla的激子带问韵能量弛豫过程发生在几 百飞秒时间尺度；同时，还观察到Chl a分子之阀的能量平衡过程，该过 程发生在几个皮秒的时间。另外，在时间分辨荧光和飞秒动力学过程中所 观察到的上百皮秒的慢过程归属于分予的构象变化。我们所得的部分实验 结果也预示着在LHCII到PSI之间很可能存在能量传递。 中文摘要2．室温下，在天然LH2中，B800到B850分子之间的能量传递时间在0．7 中文摘要 2．室温下，在天然LH2中，B800到B850分子之间的能量传递时间在0．7 ps 左右，但在突变体LH2(309)中，相应的能量传递速率有所降低，时间常 数为0．8 ps：在B800主吸收带的兰侧激发时，观察到一个约400 fs的 超快弛豫过程，该过程可归属于B800分子之间的能量传递过程，也就是 在B800到B850进行能量传递之前，还存在着B800分子之间的能量重新 分布，其中的物理机制符合Forster偶极一偶极相互作用模型。 3．观察到了LH2体系中BChl分子的激发态动力学演变过程，在B800的激发 态和B850的上激予态之间存在快速、高效的能量传递，动力学光谱上表 现为在818 nm附近存在一个“鞍点”(isosbestic point)，同时，上激 子态在较宽的光谱范围内有较大的激发态吸收截面；位于B850上激子态 的激发能将向次最低激子态(k=士1)进行超快的传递过程(亚皮秒时域)， 并有可能导致次最低激予态的快速布居以及局域电子的瞬间熟化过程 (100 fs)，从而在光谱上出现一个激发态吸收的短暂减弱l在次最低激 子态和最低激子态之间存在能量重新分布过程，时间发生在几个皮秒时间 范围，同时，在能量向最低激子态传递的过程中还伴随着分子构象的变化； 另外，胡萝h素周围微环境的变化，会减缓B800到B850分子之间的能量 传递速率以及激发能在次低激子态和最低激予态间的分布过程，但未观察 到对B800之间能量传递的影响，预示着胡萝卜素在BChl之间的能量传递 过程中主要超着结构上的稳定作用。 4．在紫细菌反应中心中，观察到了以不同色素为起点的激发能弛豫过程，特 别是沿A_侧进行能量传递。在天然反应中心和氧化处理后的反应中心中 均观察到了由H为起点向B的超快能量传递过程，其时间常数约为100 fs= 实验上观察到在天然及用NvBH4处理的反应中心中。由B为起点的能量传 递遵从分步传递机制，也就是位于B的激发能先经过约150 fs的时间传 递到二聚体P的上激子态P，+，然后再经过内转换过程(时间约在100 fs 尺度)而传递到P豹下激子态只．。也就是：聃(’100 fs)峥聃(’150 fs)专 P，+．(’100 fs)—}P，_．。 5． 实验上观察并讨论了反应中心中主要经由P的电荷分离过程和一系列的 电子传递，在天然和NaBHt处理的RC中，由P到初级电子受体}I^的时间 中文摘要为2．8 中文摘要 为2．8 ps，而从H^到电子受体Q^的传递时间在上百皮秒。在色素置换后 的反应中心中，以B为起点的能量传递较天然Rc的情况明显减慢，约在 450 fs左右，考虑到置换后的反应中心中P的自由能有所提高以及其仍 然保持的光化学活性，这一较慢的能量传递也可能预示着还存在着其它的 能量传递通道；另