污染物甲胺为电子给体可见光下Pt／ZnIn2S4光催化制氢.PDF

　第２８卷 第５期 分　　子　　催　　化 Ｖｏｌ．２８，Ｎｏ．５　 　２０１４年１０月 ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＭＯＬＥＣＵＬＡＲＣＡＴＡＬＹＳＩＳ（ＣＨＩＮＡ） Ｏｃｔ．　２０１４　 文章编号：１００１３５５５（２０１４）０５０４６６０８ 污染物甲胺为电子给体可见光下Ｐｔ／ＺｎＩｎＳ 光催化制氢 ２ ４ 彭绍琴，丁　敏，易　婷，李越湘 （南昌大学 化学系，江西 南昌３３００３１） 摘要：用水热法制备了ＺｎＩｎＳ固溶体，并通过ＸＲＤ和ＵＶｖｉｓ漫反射光谱进行了表征．研究了一甲胺、二甲胺和 ２ ４ 三甲胺为给电子体，在Ｐｔ／ＺｎＩｎＳ上的可见光光催化制氢及自身的降解反应．３种甲胺都能显著提高光催化分解 ２ ４ 水制氢活性，同时自身得到很好的降解．电子给体的放氢活性顺序为：ＴＭＡ＞＞ＤＭＡ＞ＭＭＡ．通过红外衰减全反 射（ＡＴＲＩＲ）法检测电子给体在ＺｎＩｎＳ表面的吸附行为，吸附强度大小依次为ＭＭＡ＞ＤＭＡ＞ＴＭＡ．光催化活性 ２ ４ 与分子结构和在催化剂表面的吸附行为有关．３种污染物浓度对放氢活性的影响都符合 ＬａｎｇｍｕｉｒＨｉｎｓｈｅｌｗｏｏｄ动 力学模型．讨论了可能的化学反应机理． 关键词：光催化；氢气；甲胺；ＺｎＩｎＳ ２ ４ 中图分类号：Ｏ６４３．３２ 文献标志码：Ａ 　　利用太阳能光催化分解水制氢是２１世纪人类从 甲胺（一甲胺、二甲胺和三甲胺）是一种重要的 根本上解决能源问题的有效途径．但由于直接光催 有机化工原料，主要用于生产溶剂（ＤＭＦ、ＤＭＥ）、 ［１］ 化分解水放氢效率低，限制了其实际应用 ．大多数 表面活性剂、杀虫剂、水处理剂、离子交换树脂等． 的光催化剂需要加入电子给体来抑制光生电子和空 甲胺废水如果不经过处理就排入到水体中，会导致 穴的复合以及氢和氧的逆反应，从而提高制氢效率． 水体的富营养化和生态坏境的污染，甚至会对人体 电子给体的加入还可以促进催化剂的结构稳定而不 及生物产生毒害作用． － 易失活［２１６］．许多有机物是很好的电子给体，能显 我们研究了污染物一甲胺（ＭＭＡ）、二甲胺 － 著提高光催化分解水制氢的效率［１７２０］．如果利用水 （ＤＭＡ）和三甲胺（ＴＭＡ）为给电子体在ＺｎＩｎＳ上的 ２ ４ 中的有机污染物作为电子给体进行光催化分解水制 光催化制氢及自身的降解反应，发现甲胺的加入能 氢，有机废物被氧化降解的同时促进光解水制氢，既 有效促进光催化制氢反应，同时污染物胺类能有效 节省制氢成本，又消除了污染．因此，将光催化制氢 降解． 与污染物降解结合起来非常具有吸引力． １实验部分 目前，国内外学者对光催化制氢同时处理污染 物的研究有一些报道，但用的催化剂绝大多数是 １．１主要试剂及仪器 － ＴｉＯ［２１２６］．ＴｉＯ光催化剂虽然在利用污染物为电 一甲胺、二甲胺、三甲胺、甲醇、硫酸锌、硫酸 ２ ２ 子给体制氢有较好的效果，但 ＴｉＯ 只能吸收紫外