甲烷与含氮有机杂环化合物吸附作用的DFT研究-物理化学学报.PDF

物理化学学报(Wuli Huaxue Xuebao) May Acta Phys. ⁃Chim. Sin. 2012, 28 (5), 1101-1106 1101 [Article] doi: 10.3866/PKU.WHXB201203054 甲烷与含氮有机杂环化合物吸附作用的DFT研究 蒋 倩1 储 伟1,* 孙文晶1,* 刘凤嗣1 薛 英2 1 2 ( 四川大学化学工程学院, 成都610065; 四川大学化学学院, 成都610064) 摘要: 根据煤中氮的存在形式, 提炼出11种具有不同杂化方式及含氮量的有机环状化合物. 应用密度泛函理 论(DFT)模拟方法对甲烷在这11种含氮化合物上的吸附模型进行结构优化, 并结合吸附能、电荷分布及静电势 能面的分析, 从微观角度考察了甲烷与这些化合物之间的相互作用. 计算结果表明: 甲烷与含氮化合物的相互 -1 2 作用能在3.81-6.82 kJ ·mol 范围内, 且通过氢键和静电力相互作用; 当化合物中氮的杂化方式为sp 时, 其与 3 甲烷的作用能大于sp 杂化方式的; 当化合物中的氮含量增加时, 可以提供更多的甲烷吸附位点. 关键词: 甲烷; 吸附; 含氮化合物; 密度泛函理论模拟方法 中图分类号: O641 A DFT Study of Methane Adsorption on Nitrogen-Containing Organic Heterocycles JIANG Qian1 CHU Wei1,* SUN Wen-Jing1,* LIU Feng-Si1 XUE Ying2 1 ( Department of Chemical Engineering, Sichuan University, Chengdu 610065, P. R. China; 2Department of Chemistry, Sichuan University, Chengdu 610064, P. R. China) Abstract: In coal, nitrogen exists in a variety of forms. We presented 11 compounds of different hybridization forms and nitrogen contents. Density functional theory (DFT) simulation method was empl