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V o l. 26 高 等 学 校 化 学 学 报 　 N o. 4　 2 0 0 5 年 4 月 　　 　　　　　CH EM ICAL JOU RN AL O F CH IN E SE U N IV ER S IT IE S　　　　　 　　 73 1～ 736　 新型两亲性 HZSM - 5 沸石催化剂对环己烯 水合相界面反应的催化研究 马丙丽, 淳　远, 周　炜, 潘　剑, 须沁华, 董家　 (南京大学化学系, 介观材料教育部重点实验室, 南京 2 10093) 摘要　采用三甲基氯硅烷对 H ZSM 5 沸石样品进行外表面修饰, 制得两亲性沸石样品, 该类两亲性沸石能 分布于水、油两相界面处. 改性后样品的红外光谱中末端硅羟基峰的强度明显降低, 并出现 CH 3 基团的 C_ H 伸缩振动吸收峰, 证实部分亲水性表面硅羟基被亲油性硅烷基团取代. 这类两亲性样品在不加共溶剂 及静置条件下, 对环己烯水合相界面催化反应的催化活性远远高于改性前的H ZSM 5 沸石. 由于该相界面 反应是以孔道内为主的反应, 三甲基氯硅烷经改性制备出的亲油性 H ZSM 5 沸石也呈现出较高的活性. 关键词　两亲性沸石; 制备; 表征; H ZSM 5; 相界面催化 中图分类号　 643　　　　文献标识码　 　　　　文章编号　025 10790 (2005) 04073 106 O A 对于涉及互不相溶的水油两相的催化过程, 通常是在反应体系中加入大量的共溶剂以促使其进 行, 但共溶剂的使用会增加生产工序, 并容易造成环境污染, 因而人们尝试开发相界面反应体系, 以 期取代现有的催化过程, 而其中最关键的因素就是催化剂的研制. 如果能制备出同时具备亲水和亲油 性能的催化剂就可实现这一过程. 近年来, N u r 等[ 1～ 3 ] 通过将十八烷基三氯硅烷(O T S) 修饰于含钛 N aY 沸石表面而制备出两亲性含钛N aY 型沸石. 该催化剂能分布于水、油两相的界面处, 在烯烃环氧 化相界面反应中表现出远远优于仅亲水或者仅亲油性催化剂的活性. 最近我们对T i[4 ] 及 T S1[ 5 ] 沸石 进行了两亲性性能调变, 在双氧水辛烯环氧化相界面反应中表现出良好的活性. 目前相界面催化反应的研究主要针对环氧化反应, 两亲性沸石的研制也主要集中在含钛沸石上, 而对于其它相界面反应体系还研究得很少. N u r 等[ 6 ] 曾报道过两亲性酸性沸石催化环氧烯烃的水合反 应, O h tan i[7 ] 研究了O T S 改性的两亲性H ZSM 5 沸石催化环己烯的水合反应, 对比了亲水、亲油和两 亲性沸石的催化结果, 发现两亲性沸石表现出略高的反应活性. 由于环己烯水合制备环己醇是一个涉 [ 8～ 12 ] 及水油两相的催化过程, 工业上是通过高压和搅拌进行反应的 , 而将两亲性酸性沸