煤表面含氧官能团的研究-化学工艺专业毕业论文.docxVIP

太原理工大学硕士研究生学位论文煤表面含氧官能团的研究 太原理工大学硕士研究生学位论文 煤表面含氧官能团的研究 摘要 本文用电位滴定、FTIR、Zeta电位测定方法对云南小龙潭 褐煤、铁法长焰煤、大同弱粘煤、平朔气煤、常村贫煤等五种 不同煤阶的原煤及经过H202和HN03分别氧化后的煤样进行 了研究；同时采用Cerius2中的ZINDO半经验量子化学计算方 法计算了H+，OH一，H20，CH30H在煤表面的吸附能；用萘、 蒽以及蒽并葸与甲基、醇羟基、醛基以及羧基组合构造模型化 合物的方法，来模拟不同变质程度的原煤和氧化后煤样的表 面，对与煤的反应性密切相关的煤表面含氧官能团采用实验与 量子化学计算相结合的方法进行了讨论。研究工作得到以下主 要结论： 煤表面的羟基官能团是与表面性质以及Zeta电位联系最 为密切的表面含氧官能团；氧化后在煤表面主要增加了羟基、 羧基和羰基；不同煤阶的煤中可以发生氧化反应的位点具有不 同的化学活性。 煤的表面电荷为负电荷，在水溶液中的Stem层反离子为 太原理工大学硕士研究生学位论文正离子。原煤煤样的等电点IEP(isoelectric 太原理工大学硕士研究生学位论文 正离子。原煤煤样的等电点IEP(isoelectric point)随着煤化程 度的升高有规律地升高。大多数煤样氧化后Zeta电位绝对值 增大，煤表面的负电性增强。 随着煤阶的增加，表面的吸附能力增强。吸附能的数量级 以及键级显示，对H+，OH-的吸附已经属于化学吸附，且与碳 原子相结合的键可以看作是单键。通过计算煤颗粒表面碳原子 的净电荷发现，煤颗粒表面净电荷分布是不均匀的，煤颗粒表 面正、负电荷的分布影响影响煤表面的吸附行为。量子化学的 计算结果可以支持主要实验结果。 关键词 煤，Zeta电位，表面，FTIR，量子化学计算 Ⅱ 太原理工大学硕士研究生学位论文RESEARCH 太原理工大学硕士研究生学位论文 RESEARCH ON oXYGEN．CoNTAINING FUNCTIoNAL GRoUPS oN CoAL SURFACE ABSTRACT Five types of different rank coals(Yunnan，Tiefa，Datong， Pingshuo，Changcun)and coals oxidized by HE02 and HN03 were researched by FTIR and Zeta potential；Adsorption energy of盯． OH-，H20，CH30H on coal surface were calculated by semi—expirical quantum chemistry calculation ZINDO of Cerius2， the model compounds that were constructed from naphthalene， anthracene，double anthracene linked with methyl，hydroxyl， carbonyl and carboxyl were simulated the original and oxidized coal surface of different rank．The conclusions were： Hydroxyl group ON coal surface were the most important group to surface properties and Zeta potential‘oxidation can increase hydroxyl，carboxyl and carbonyl groups on coal surface； the sites that can be oxidized on different rank coals have different chemical activation． Ⅲ 太原理工大学硕士研究生学位论文Coal 太原理工大学硕士研究生学位论文 Coal surface charged negatively in H20 system，and ions in Stern layer charged positively．IEP(isoelectric point)of original coal increased regularly as coal rank rose．Most of the coals charged more negatively after oxidation Adsorption ability increased as coal rank rose．Adsorption