氯硅烷歧化反应的研究-化学工程专业毕业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 摘 要 近年来，以硅烷热解为基础的多晶硅生产方法以其具有投资小、能耗低、成 本低、无污染等优势，受到了越来越多的关注。本文在充分调研国内外文献的基 础上，对硅烷法中氯硅烷歧化反应的动力学及歧化反应中树脂催化剂的干燥特性 进行了研究，为后续三氯氢硅歧化反应的工业化应用提供技术支持和理论指导。 以大孔弱碱性阴离子交换树脂 PA100 和 A-21 为研究对象，对其干燥特性进 行了研究。考察了干燥温度，物料层厚度对其干燥速率的影响，并建立了干燥曲 线的半经验关联式。结果表明：树脂 PA100 和 A-21 的干燥规律基本类似，最优 干燥条件下干燥温度及物料层厚度分别为 70℃和 3cm，湿分比降至 5%时干燥时 间分别为 23.0h、23.7h。在最优干燥条件下，树脂 PA100 的胺基含量略高于 A-21。 根据国内外文献，选取了八种催化剂，在小型高压间歇釜式反应器中，考察 它们对三氯氢硅歧化反应的影响。结果发现不同的树脂对三氯氢硅歧化反应的催 化效果不同，大孔弱碱性阴离子交换树脂 PA100 的催化效果最好。并以 PA100 为研究对象，研究了不同催化剂用量、颗粒尺寸、温度和反应时间对三氯氢硅歧 化反应的影响，测定了不同温度下三氯氢硅歧化反应的动力学数据，并用二级反 应动力学模型对三氯氢硅歧化反应的动力学数据进行了拟合，从而得到氯硅烷歧 -1 化反应的动力学方程。结果表明，在催化剂用量为 0.1334gcat·gTCS ，温度为 343.15K 的条件下 PA100 的催化活性最好；内外扩散的影响可以忽略，温度的提 高和催化剂浓度的提高，都能促进三氯氢硅歧化反应的发生；三氯氢硅歧化反应 为二级反应，正反 应的指前因子和活 化能分别为 5.292m3·kmol-1·s-1 和 9.199kcal/mol ， 逆 反 应 的 指 前 因 子 和 活 化 能 分 别 为 4.779m3·kmol-1·s-1 和 5.544kcal/mol。 在实验条件范围对获得以 PA100 为催化剂的三氯氢硅歧化反应动力学方程 进行了验证，结果显示误差在 5%范围内，表明模型具有较好的拟合精度，能准 确反映三氯氢硅歧化反应过程及其动力学特征。 关键词：氯硅烷，歧化，树脂，动力学，干燥 ABSTRACT In recent years，the process of producting polysilicon through silane has been paid more and more attention because of the advantages of small investment,low energy consumption,low cost and non-environment pollution.A research of the kinetics of the redistribution of trichlorosilane and the drying characteristics of resin catalysts were studied.The work can provide technical support and theoretical guidance for industrial. The drying characteristics of macroporous weak basic anion exchange resin PA100 and A-21 were analyzed,and the semi-empirical drying correlations of the two resins were also established.After a series of discussions,the results show that the drying characteristics of resin PA100 and A-21 are similar,and the best drying temperature and the best thickness of material are 70 ℃ and 3cm.The drying of resin PA100 needs about 23.0 h until the water content is reduced to 5% and A-21 is about 23.7 h. Under the best drying condition,the resin PA100 has a higher amine content than A-21 . The redis