矿化垃圾中甲烷厌氧氧化耦合多电子受体还原的特性-环境工程专业论文.docxVIP

暨南大学硕士学位论文 暨南大学硕士学位论文 万方数据 万方数据 摘要 填埋场两大主要环境污染问题是填埋气和渗滤液。填埋气 CH4 既是重要的温室气体， 又可用作能源，对于不能资源化利用的 CH4 而言，进行生物控制削减是最为经济有效的 方式。由于渗滤液回灌/喷灌经济有效且处理相对简单，学者们认为可以有效削减渗滤液 处理量和提高渗滤液出水水质。根据最新的甲烷厌氧氧化（AOM）理论研究报道， 4SO 2- 4 /NO -/Fe(III)均可作为电子受体耦合 AOM，从而去除 CH 。结合矿化垃圾可作为功 3 44能性覆盖材料，渗滤液或预处理渗滤液中高含量 SO 3 4 4 、Fe(III)的特点，通过渗滤液回灌， 不仅可以达到生物控制 CH4，削减 CH4 排放量，而且可以同步去除渗滤液中的污染物， 达到填埋气、渗滤液同步原位处理处置。 鉴此，本研究以填埋 10 a 以上的矿化垃圾为研究介质，通过静态批式实验，研究不 同的铁形态、浓度及 Fe(III)与 NO3-共存对 AOM 的影响以及离子变化规律，确认 Fe(III) 还原耦合 AOM 的可行性；模拟填埋场兼/厌氧区域运行反应器，利用好氧预处理后的渗 4滤液中含较高浓度 SO 2- 4 和 Fe(III)的特性，研究了矿化垃圾中 Fe(III)/NO3-还原对 AOM 效 能的影响及多电子受体共存下的耦合反应的行为。主要结果如下： （1）体系厌氧且初始 CH4 为 76.34 μmol·g-1 干垃圾的条件下，KNO3、Fe3O4 和 FeCl3 对 CH4 去除均可以产生促进作用。CH4 去除量和 Fe3O4/FeCl3 的浓度有关，其中 0.26 μmol·g-1 Fe3O4 和 1.78 μmol·g-1 FeCl3 对 CH4 去除的促进作用较好；Fe3O4/FeCl3 和 KNO3 共存在 CH4 去除中表现为拮抗作用；当 Fe(III)浓度相对较低时，NO3-对 CH4 去除的竞争 优势较明显；体系中 CO2 的产生量和 CH4 去除量有关，但不仅限于 CH4 的转化过程； （2）添加易还原性的 KNO3 和/或 FeCl3 对 CH4 去除的促进作用包括显著减少 CH4 的生成和促进 CH4 的氧化（p＜0.05）；不同电子受体对 CH4 产生的抑制效应大小排序 为 KNO3+FeCl3＞FeCl3＞KNO3；垃圾土中发生了 Fe(III)、NO3-和 SO42-驱动的 AOM；Fe(III) 驱动 AOM 过程中，CH4 会促使生物可利用性 Fe(III)还原为 Fe(II)，同时促进碳酸结合态 Fe(II)的形成；NO3-和 Fe(III)共存对 CH4 去除以及生物可利用性 Fe(III)的转化均表现为拮 抗作用，和同时添加 NO3-/CH4、FeCl3/CH4 相比，三者相互作用会抑制碳酸结合态 Fe(II) 的形成； （3）反应器运行结果表明，回灌渗滤液可以显著降低渗滤液中的 NH4+-N 和 COD 4含量。研究报道 AOM 耦合 Fe(III)还原在低浓度 NO3-和 SO 2- 4 的条件下才发生。本研究中， 添加外源 Fe(III)的条件下，NO3-、SO42-和 Fe(III)明显促进 CH4 的去除（p＜0.05）。在高 I - 2- - 2- - 浓度的 NO3 和 SO4 的条件下，AOM 主要靠 NO3 和 SO4 共同驱动；在低浓度的 NO3 4而 SO 2- 4 浓度高的条件下，AOM 主要依靠 SO4 2-驱动；在低浓度的 NO3-和 SO4 2-的条件下， 3 4才发现 Fe(III)驱动的 AOM。动力学方程拟合结果表明 CH4 去除、N2 和 CO2 生成符合零 级反应动力学。不添加、添加 FeCl3/NO -的 CH 去除动力学方程分别为 C=-0.40t +11.89、 C=-0.72t +13.18 和 C=-0.83t 3 4 关键词：甲烷；厌氧；矿化垃圾；渗滤液；铁；硝酸盐；硫酸盐 II Abstract The mainly environmental pollution from landfill are landfill gas and leachate. Landfill gas CH4 is not only the important greenhouse gas, but also being used as energy. Biological cutting-down and control is the most economic-effective way to solve the problem of CH4 which could not be utilized