钌基氨合成催化剂作用机理及氧化物负载钌催化体系研究-工业催化.pdf

２０１０年３月 工 业 催 化 Ｍａｒｃｈ２０１０ 第１８卷 第３期　　　　　　　　　　　　　ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬＣＡＴＡＬＹＳＩＳ　　　　　　　　　　　　　　Ｖｏｌ．１８　Ｎｏ．３ 综述与展望 钌基氨合成催化剂作用机理及氧化物 负载钌催化体系研究 １，２ １ １ １ １ 杨晓龙 ，胡　斌 ，夏春谷 ，熊绪茂 ，慕新元 （１．中国科学院兰州化学物理研究所，甘肃 兰州７３００００； ２．中国科学院研究生院，北京 １０００４９） 摘　要：介绍了钌基氨合成催化剂的最新研究进展，结合密度泛函理论计算综述了钌基氨合成催化 剂的作用机理，包括钌表面对氮分子的吸附活化以及钌基氨合成催化剂上的氨合成反应动力学模 型方面的研究成果。对氧化物载体的制备方法、修饰和复合手段、助剂种类及其在催化反应中的作 用机理等进行了总结，探讨了钌基氨合成催化剂理论研究以及氧化物催化剂体系目前存在的问题。 关键词：催化化学；氨合成；钌基催化剂；催化机理；氧化物载体 ｄｏｉ：１０．３９６９／ｊ．ｉｓｓｎ．１００８１１４３．２０１０．０３．００２ ＋ 中图分类号：ＴＱ１１３．２６６；ＴＱ４２６．９４　　文献标识码：Ａ　　文章编号：１００８１１４３（２０１０）０３０００５１２ Ｒｅｓｅａｒｃｈｅｓｉｎｃａｔａｌｙｔｉｃｍｅｃｈａｎｉｓｍｆｏｒｒｕｔｈｅｎｉｕｍｂａｓｅｄａｍｍｏｎｉａｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ｃａｔａｌｙｓｔｓａｎｄｏｘｉｄｅｓｕｐｐｏｒｔｅｄｒｕｔｈｅｎｉｕｍｃａｔａｌｙｔｉｃｓｙｓｔｅｍ １，２ １ １ １ １ ＹＡＮＧＸｉａｏｌｏｎｇ ，ＨＵＢｉｎ ，ＸＩＡＣｈｕｎｇｕ，ＸＩＯＮＧＸｕｍａｏ，ＭＵＸｉｎｙｕａｎ （１．ＬａｎｚｈｏｕＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＰｈｙｓｉｃｓ，ＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄｅｍｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅｓ，Ｌａｎｚｈｏｕ７３００００，Ｇａｎｓｕ， Ｃｈｉｎａ；２．ＧｒａｄｕａｔｅＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄｅｍｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅｓ，Ｂｅｉｊｉｎｇ１０００４９，Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｌａｔｅｓｔｒｅｓｅａｒｃｈｅｓｉｎｃａｔａｌｙｔｉｃｍｅｃｈａｎｉｓｍｓｆｏｒｒｕｔｈｅｎｉｕｍｂａｓｅｄａｍｍｏｎｉａｓｙｎｔｈｅｓｉｓｃａｔａｌｙｓｔｓ， ｉｎｃｌｕｄｉｎｇａｄｓｏｒｐｔｉｏｎｄｉｓｓｏｃｉａｔｉｏｎｏｆＮ ｏｖｅｒＲｕｓｕｒｆａｃｅａｎｄｋｉｎｅｔｉｃｓｆｏｒａｍｍｏｎｉａｓｙｎｔｈｅｓｉｓｃａｔａｌｙｚｅｄｂｙ ２ ｒｕｔｈｅｎｉｕｍｂａｓｅｄｃａｔａｌｙｓｔｓ．Ａｄｖａｎｃｅｓｉｎｏｘｉｄｅｓｓｕｐｐｏｒｔｅｄｒｕｔｈｅｎｉｕｍｃａｔａｌｙｓｔｓｗｅｒｅｒｅｖｉｅｗｅｄａｓｗｅｌｌ，ｓｕｃｈ ａｓｏｘｉｄｅｓｓｕｐｐｏｒｔｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ，ｍｏｄｉｆｉｃａｔｉｏｎａｎｄｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄｓａｎｄｔｈｅｐｒｏｍｏｔｅｒｓ．Ｔｈｅｐｒｏｂｌｅｍｓ ｗｉｔｈｃｕｒｒｅｎｔｒｅｓｅａｒｃｈｅｓｉｎｔｈｅｃａｔａｌｙｔｉｃｍｅｃｈａｎｉｓｍｏｆｒｕｔｈｅｎｉｕｍｂａｓｅｄｃａｔａｌｙｓｔｓａｎｄｏｘｉｄｅｓｓｕｐｐｏｒｔｅｄ ｒｕｔｈｅｎｉｕｍｂａｓｅｄｃａｔａｌｙｔｉｃｓｙｓｔｅｍｗｅｒｅｏｕｔｌｉｎｅｄ． Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｃａｔａｌｙｔｉｃｃｈｅｍｉｓｔｒｙ；ａｍｍｏｎｉａｓｙｎｔｈｅｓｉｓ；ｒｕｔｈｅｎｉｕｍｂａｓｅｄｃａｔａｌｙｓｔ；ｃａｔａｌｙｔｉｃｍｅｃｈａｎｉｓｍ； ｏｘｉｄｅｓｓｕｐｐｏｒｔ ｄｏｉ：１０．３９６９／ｊ．ｉｓｓｎ．１００８１１４３．２０１０．０３．００２