乙酰丙酸加氢生成妒戊内酯的反应动力学.pdf

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第37卷第5期 北京化工大学学报(自然科学版) V01.37,No.5 2010短 Journalof ofChemical 20lO Beijing Technology(NaturalScience) University 乙酰丙酸加氢生成妒戊内酯的反应动力学 张建伟 樊金龙 吴卫泽’ (北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室,北京 100029) 摘 要:以Pd/C为催化剂(Pd质量分数为5%),在消除内、外扩散影响条件下,研究了乙酰丙酸非均相催化加氢 气在乙酰丙酸液体中的溶解度(温度80—160℃、氢气压力0~5.25MPa)。结果表明:乙酰丙酸非均相催化加氢反 应对乙酰丙酸浓度的反应级数为零级,对氢气压力的反应级数为一级,反应活化能为33.0kJ/tool;提出了加氢反应 可能的机理,并简化氢解离吸附Langmuir等温吸附式,获得了与实验结果一致的加氢反应动力学模型表达式。 关键词:加氢反应;乙酰丙酸;.y一戊内酯;动力学 中图分类号iTQ352.2 通过计算Thiele模数说明内扩散影响可以忽略;通 引 言 过提高搅拌转速的方法消除外扩散的影响。在消除 -y.戊内酯(GVL)是一种便于储存和运输的源自内外扩散的条件下,研究了乙酰丙酸加氢反应动力 生物质的能源及碳资源平台的基础化合物…,具有 学,并提出了可能的反应机理。 较好的物理化学特性,如较高的沸点(207℃)、较低 1 实验部分 的熔点(一31℃)、闪点温度高(96℃)、无毒,泄漏 易于识别、易溶于水、对环境友好等。GVL可以进一 1.1实验原料 步转化为2.甲基一四氢呋喃等液体燃料p。4J。GVL还 乙酰丙酸,分析纯,上海晶纯化学试剂公司;1一 是合成可生物降解材料的原料p“1。 戊内酯,质量分数99%,山东招远林海化工厂,使用 生物质转化的关键步骤之一是由乙酰丙酸 前蒸馏纯化;乙醇,分析纯,北京化工厂;氢气,质量 分数99.99%,北京海谱气体公司;Pd质量分数为 (LA)加氢脱水生产1.戊内酯。国内外对催化加氢 反应已有一些报道,主要涉及催化剂和载体的选择。 5%的Pd/C催化剂,中石化石油科学研究院。 其中催化剂主要有:金属氧化物催化剂,如氧化 1.2催化剂参数 Pd/C催化剂的Pd质量分数为5%;催化剂颗 铂‘7‘引,Raney镍‘9。101,CuO.Cr203复合催化剂‘1¨; 负载型贵金属催化剂MJ,如铼、铱、钯、钌、铂和负载 积为995m2/g;孔体积为0.605cm3/g;透射电子显 型双金属复合催化剂¨21,如Pd.Re/C等。文献中该 微镜(TEM)测得活性炭上Pd的颗粒大小为5—20 催化加氢反应一般在有机介质中进行,如乙醚07。引、 nm。 llm,主要分布在5~6 甲醇¨纠等。反应动力学和机理对乙酰丙酸催化加 1.3加氢反应实验 氢反应非常重要,但该加氢反应动力学和反应机理 按比例称取一定量的催化剂、乙酰丙酸加入到 的系统报道较少。

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