氮杂石墨烯-氧化铈人工光合系统的构建与二氧化碳的光催化还原分析.pdfVIP

苏州科技学院硕士论文 摘要 III 苏州科技学院硕士论文 摘要 IV 苏州科技学院硕士论文 摘要 摘 要 二氧化碳的大量排放给环境带来了巨大的压力。探寻利用CO2 的方法，降低CO2 的排放，不仅有利于改善环境质量，而且还能变污染为资源。在 CO2 的转化利用方 法中，光催化还原 CO2 为燃料分子，构建人工光合作用系统尤其引人关注。本文以 氧化铈为光捕获剂、以氮杂石墨烯为光敏化剂和人工酶载体、通过金属离子与氮原子 形成配位化合物作为人工酶，构建了人工光合作用系统。结果表明，该人工光合系统 在光照射下能将CO2 还原为甲醇。具体研究内容如： 第一、以尿素(NH ) CO 为氮源，制备了氮杂石墨烯，然后通过水热法合成了氮 2 2 杂石墨烯与氧化铈组成的杂化光催化剂（CeO -NG ）。并通过X 射线粉末衍射（XRD ）、 2 漫反射、X-射线电子能谱(XPS) 、透射电镜 （TEM ）和拉曼测定法 （Raman ）等方法 进行了表征。光催化测试结果表明，使用CeO -NG 杂化催化剂负载铜离子后，复合 2 光光照80min，测得甲醇的产率为507.3 μmol∙g-1 cat. ∙h-1 。在相同的条件下，CeO -NG 2 没有负载铜离子的光催化得到甲醇的产率为5.8 μmol∙g-1 cat. ∙h-1 。这表明了铜离子的 引入提高了催化剂对CO2 的还原能力。在相同条件下，氧化石墨烯与氧化铈组成的 杂化光催化剂负载同样量的铜离子，其甲醇的产量是15.00μmol∙g-1 cat. ∙h-1.,这表明氮 原子的引入促进了对二氧化碳的还原能力 第二、以咪唑(C H N )为氮源，制备了氮杂石墨烯，然后通过水热法合成了氮杂 3 4 2 石墨烯与氧化铈组成的杂化光催化剂（CeO -NGi ）。并通过X 射线粉末衍射 （XRD ）、 2 漫反射、透射电镜 （TEM ）和拉曼测定法等方法进行了表征。光催化测试结果表明， 使用CeO -NGi 催化剂负载铜离子后，复合光光照80 min，测得甲醇的产率为385.8 2 μmol∙g-1 cat. ∙h-1 。在相同的条件下，CeO -NGi 未负载铜离子后光催化得到甲醇的含量 2 为3.57 μmol∙g-1 cat. ∙h-1 。这表明了铜离子的引入提高了催化剂对CO2 的还原能力。氧 化石墨烯与氧化铈组成的杂化光催化剂负载同样量的铜离子，其甲醇的产量是 15.00μmol∙g-1 cat. ∙h-1,这表明氮原子的引入提高了对二氧化碳的还原能力。 第三、以三聚氰胺C N (NH ) 为氮源，通过水热法合成了氮杂石墨烯与氧化铈 3 3 2 3 组成的杂化光催化剂（CeO -g-C N ）。并通过X 射线粉末衍射 （XRD ）、漫反射、透 2 3 4 射电镜（TEM ）和拉曼测定法等方法进行了表征。光催化结果表明，使用CeO -g-C