喷泉式流体化床中异相催化效应之研究.doc

噴泉式流體化床中異相催化效應之研究 Study of the Heterogeneous Catalysis Effects for a Laboratory Scale Spouted Bed Reactor 研究生：李俊彥 Jun-Yan Lee 指導教授：林傑 Chieh Lin 【摘要】 本研究利用實驗型噴泉式流體化床(Spouted Bed)探討不同含氯芳香烴類化合物於爐床介質中異相催化效應，研究過程主要以甲苯為輔助燃料，引入含氯芳香烴類化合物進行試燒，探討含氯芳香烴類化合物於富燃狀況下之燃料破壞去除率及形成爐體溫度特性，實驗過程中針對不完全燃燒產物中氯酚類化合物及戴奧辛類化合物等污染性指標進行分析以便後續之研究，實驗過程選定含氯芳香烴類化合物進行不同批次石英砂之特性研究，探討爐床介質之不同粒徑大小及添加催化觸媒於爐床介質之研究，以便瞭解因爐床介質不同時之燃料破壤去除率及溫度剖面，並進行探討焚化過程中爐床介質異相催化效應對不完全燃燒產物中氯酚、戴奧辛類化合物等指標性污染物之影響。研究主要結果如下：(1)焚化處理含氯芳香烴類化合物於火焰區最大溫差約200K，其後燃燒區因驟冷效應使其溫差為100～200K，推論原因為氯反應所致。(2)焚化處理含氯芳香烴類化合物之破壞去除率為甲苯添加五氯酚＞2,4-二氯酚，推論燃燒處理五氯酚形成溫度及熱能較高導致破壞去除率提升。(3)衍生氯酚皆以低氯數氯酚為主，推論氯酚類化合物經燃燒過程以鄰位-對位-取向為鍵結位置。(4)戴奧辛類化合物呈現PCDD/PCDF＞1，顯示於燃燒過程主要形成機制為前驅物效應。(5)燃燒五氯酚衍生戴奧辛類化合物以高氯數PCDD為主，推測五氯酚進行縮合反應及氯化反應所致。比較非飽和氯酚及飽和氯酚形成之PCDD/Fs，發現飽和氯酚易轉換高氯數PCDD。(6)不同爐床介質於反應爐體中以0.65dp形成溫度最高，推測為因爐床介質粒徑較小造成爐床流力特性所致。(7)不同爐床介質試驗中推測因噴泉化現象及爐床介質循環率導致0.85dp形成戴奧辛濃度較高。(8)爐床介質衍生戴奧辛氯化程度0.85dp及0.65dp以OCDD佔約80~98 %，推測爐床介質粒徑大小會影響戴奧辛之生成途徑。(9)爐床介質添加不同比例碳化矽中，以石英砂+10 %碳化矽溫度最高，推論為碳化矽比重大且吸收熱量較高使爐床溫度提高所致。(10)添加碳化矽實驗皆產生較高戴奧辛濃度，推測原因可能為添加碳化矽造成爐床流力特性而導致不完全燃燒。(11)比較先期及主要批次之石英砂，發現衍生不完全燃燒產物隨著石英砂物化特性而有相當大的差異性。 關鍵字：噴泉式流體化床、戴奧辛、異相催化效應 【Abstract】 A laboratory scale spouted bed combustor is employed to study the heterogeneous catalytic effect for the chlorinated hazardous air pollutants behavior during the incineration process. The operation parameters including the ratio of chlorine to carbon, the auxiliary fuel type, the size of quartz sand. The major investigation was focus on the products of incomplete combustion (PICs). The flue gas was sampled from the spout region and the free board region, respectively. The residue fuel and byproducts was monitored to measure the destruction and removal efficiency (DRE) and the emission of pollutants. Chlorophenols, polychlorinated dibenzo-p-dioxin, polychlorinated furan (PCDD/Fs) and some chlorinated precursors are the index compounds to study the formation and destruction. The primary experimental results and model simulation reported as follow (1) the flame