锂空位在过氧化锂上迁移的第一性原理研究.pdfVIP

摘 要 由于电动汽车等运输工具的迅猛发展，电动汽车储能设备的研发因此备受关 注。在各种储能设备中，锂离子电池被主要作为电动汽车的储能设备。然而，锂 离子电池的实际比能量密度已非常接近其理论值，其最高能量存储已无法满足电 动汽车等先进设备的需求。解决此问题的一个关键就是开发下一代储能设备。锂 空气电池由于其较高的理论能量密被认为是未来最有希望的储能设备而受到极 大的关注。虽然近年来锂空气电池的研发取得了显著进步，但锂空气电池的应用 仍面临着巨大挑战。挑战之一是降低电池系统的高过电压，这主要是由于在充电 /放电过程中电荷载流子运输缓慢所致。 锂空气电池放电产物（Li O ）中的Li 离子迁移与电池的性能息息相关。在 2 2 本论文中，通过第一性原理计算研究了Li O 体相和表面的Li 离子/空位迁移。 2 2 ̅ ̅ 我们研究了三个低指数表面(0001)、(11200)0 和0 (11000)的迁移情况。结果表明， Li O 体相中的Li 空位迁移缓慢，其迁移势垒为0.41 eV 。Li 空位在（0001）和 2 2 ̅ ̅ (1100)表面上的迁移非常困难，其迁移势垒分别为 1.220eV 和1.060eV。而在(1120) ̅ 表面上的Li 空位迁移速度较快，其迁移势垒0.340eV。此外，(1120)表面上的Li ̅ 空位形成能为2.650eV，表明Li 空位的形成是Li 离子在Li O 的（1120）表面运 2 2 输速率的关键之处。这些结果将有利于锂空气电池系统的优化和设计。 关键词：锂空位迁移；Li O ；储能；锂空气电池；第一性原理计算 2 2 I Abstract The0research0and0development0of0electric0vehicles0energy0storage0equipment0has0 attracted0much0attention0because0of0the0rapid0development0of0transportation0vehicles.0 However,0the0practical0specific0energy0of0Li-ion0batteries0is0now0very0close0to0their0 theoretical0value,0even0full0development,0the0highest0energy0storage0of0Li-ion0batteries0 can’t0meet0the0demands0of0advances0in0technologies0such0as0mobile0electronic0devices0 and0electric0vehicles0(EVs).0One0key0to0resolve0this0issue0is0to0develop0a0next-generation0 energy0storage0system.0The0Li-O 0batteries0have0received0tremendous0attention0as0a0 2 future0energy0storage0technology0due0to