单质硫和金对红磷光催化产氢活性的增强效应及电子捕获机理.pdf

摘要 单质硫和金对红磷光催化产氢活性的增强效应 及电子捕获机理 摘要：由于光催化制氢技术所利用的太阳能和所转化的氢能均是清洁、绿色无污染 的能源，因此该技术被认为是解决能源短缺问题和环境污染危机的理想方法。目前，大 多数半导体光催化剂仅对紫外光和短波长可见光响应，因此开发对可见光和近红外区等 长波长光响应的半导体光催化剂具有极大的研究价值。相比于传统的金属基和非金属基 P 化合物半导体，单质红磷 （）因价格低廉、储量丰富、环境友好、光响应范围宽、能 带结构适宜等优点使其在寻求高效光催化剂的探索中受到越来越多的关注。然而，红P 的光载流子复合速率快极大地抑制了其制氢过程。在这种情况下，本论文的研究目的是 P 降低红 光生载流子的复合速率并提高其在宽光谱范围内的光催化产氢性能。 主要研究内容和结论如下： （1）首先利用水热法处理商品红P ，制备出纳米红P ，然后采用水热法合成出了一 S/P （SEM ） X （XRD ） 种新型 元素异质结。采用扫描电子显微镜 、 射线粉末衍射仪 、 高分辨率透射电镜 （HRTEM ）和X 射线光电子能谱仪 （XPS）等分析手段对S/P 元素异质结 的形貌、结构和元素组成等进行了研究。以三乙醇胺 （TEOA ）为牺牲剂，在可见光和 S/P S/P 近红外区范围内研究了 元素异质结的光催化产氢性能。在可见光和近红外区， 元素异质结均表现出比红P 更高的产氢活性，这主要是由于S 对红P 光生电子的捕获作 用，增强了红P 载流子的分离效率。这项工作对于新型元素异质结光催化剂的构建提供 了一定的新思路。 （2 ）利用简单的光还原法将微量Au 负载到红P 表面合成了Au/P 复合光催化剂， 研究了Au/P 在可见光和近红外光作用下的产氢性能。无论在可见光还是在近红外光下， Au 0.5% Au/P Au 当 的负载量为 时， 样品均表现出最佳的制氢性能。在光照状态下， 能 够快速捕获红P 产生的光生电子，提高载流子的分离效率。以上结果为探索贵金属类助 催化剂增强红P 的产氢活性提供一定的参考作用。 关键词：无定形红磷、元素光催化剂、可见和近红外光、光催化分解水产氢 I Abstract Enhancement effect of elemental sulfur and gold on photocatalytic hydrogen production of red phosphorus and the electron capture mechanism Abstract: Photocatalytic H2 production technology is considered to be an ideal method to solve the problem of energy shortage and environmental pollution crisis since the related solar energy and converted H2 energy are clean, green and pollution-free. Currently, many semiconductor photocatalysts only respond to ultraviolet and short wavelength visible light. Therefor