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铁锰复合材料活化PMS 去除水中有机物研究
中文摘要
针对当前全球水资源严重短缺现状,对污水厂排放污水进行深度处理后回用
是必然趋势。染料废水水质复杂,难以采用二级生化处理直接达标,本论文选择
实际染料废水为处理对象。而单过硫酸盐(PMS )高级氧化技术氧化能力较强、
绿色环保、适用范围广,因此被本文选用来深度处理染料厂的实际染料废水。单
独的PMS 氧化能力有限,本论文选用了铁锰复合材料作为非均相催化剂,将PMS
活化为活性自由基SO • 来深度处理污染水体,以达到深度处理效果。过程中主
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要制备了Fe-Mn-LDHs、磁性MnO /MnFe O 纳米复合材料以及磁性Fe O /Mn O
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三种铁锰复合材料活化PMS 处理十八胺、罗丹明B 和柠檬黄等模拟废水,并对
各个反应体系的可能降解机理进行了探究。最后,采用最优催化剂磁性
Fe O /Mn O 复合材料对涂料厂实际染料废水进行了深度处理。具体工作如下:
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首先利用共沉淀法制备了铁锰比为 1:1 的Fe-Mn-LDHs ,并利用多种表征技
术手段对该材料的形貌和晶体结构、元素含量、表面离子状态变化等进行了探究。
然后利用Fe-Mn-LDHs 活化PMS 去除水溶液中模拟污染物ODA ,并且探究了多
种外界环境因素对该反应体系的影响,包括催化材料和PMS 浓度、温度和pH 值
以及自然水体中的常见物质的添加。另外,还对Fe-Mn-LDHs 的结构及催化稳定
性,ODA 的可能降解机理及路径进行了探究。结果表明,铁锰摩尔比为 1:1 的
Fe-Mn-LDHs 对PMS 具有良好的活化性能,该体系在5 min 内能去除水溶液中
85%的ODA (10 mg/L ),明显高于纯PMS ,而且它在溶液pH 为碱性条件下去除
效率达到最高。在添加自然界物质影响实验中表明,NOM 、NO3−和CO32−对ODA
−
的降解有抑制作用,而Cl 能促进 ODA 的降解。重复循环降解实验和金属离子
浸出实验表明,Fe-Mn-LDHs 具有良好的机构和催化稳定性。最后基于XPS 测试
和GS-MS 技术,提出了Fe-Mn-LDHs 活化PMS 降解ODA 的可能降解机理及路
径分径,这在实际应用中具有较大的价值。
为了进一步完善活化PMS 的高级氧化技术,优化催化剂回收途径,采用了
两步水热法首次制备了磁性MnO /MnFe O 纳米催化材料,并优化了材料中的铁
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锰比例。紧接着利用多种表征技术对该材料的形貌和晶体结构、元素比例、磁性、
比表面积和粒径分布以及表面离子状态变化等理化性质进行了探究。然后,再利
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用已制得的磁性MnO /MnFe O 纳米复合材料活化PMS 氧化降解水中模拟污染
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物 Rh B ,系统探讨了多种外界环境因素对该反应体系的影响。最后,还对该催
化材料进行了四次循环降解实验,探究其结构及催化稳定性。结果表明摩尔比为
7:1 的磁性MnO /MnFe O 纳米复合材料对PMS 具有较优异的活化能力,在有机
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染料Rh B 的降解实验中5 min 的去除率为99%,而且它在未调节pH 的状态下
降解效果最佳。对该催化剂进行循环实验证实了这种纳米复合材料具有稳定的晶
体结构和催化性能。由于磁性MnFe O 粒子的存在,该催化剂在水溶液中表现出
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良好的磁性,可以很容易地在外加磁力的影响下从溶液中分离出来。这有利于该
催化剂的回收再利用,一定程度上缓解对环境可能造成的二次
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