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金纳米粒子催化剂在有机合成 中的应用 沈钦伟126406324 应用化学专业 金是最稳定的金属,一直以来被视为 种惰性物质。然而,金的纳米颗粒是一种 高效的绿色的催化剂,在金纳米颗粒催化 领域最重要的发现是在空气中将一氧化碳 氧化成二氧化碳的过程中,金纳米颗粒有 很高的催化效能。 金纳米催化剂的制备 用吸附和沉积一沉淀和其他方法,可以 使金纳米颗粒负载在可控形状的金属氧化 物的表面。它们可以轻易控制,在空气中 具有相当的稳定性。为了防止失活,可以 分散并用碘甲烷处理使其重新激活。此外 金纳米颗粒负载在聚合物或生物聚合物的 炭质材料,在形成超薄薄膜方面得到了广 泛的关注。 在有机合成中的应用 1环氧化合物异构化变成烯丙基醇 在三环和四环的环氧化合物异构化变成 烯丙基醇的反应中,Au/TiO2具有意想不到 的清洁和高选择性的催化活性。 在有机合成中的应用 OAC OAc Me Me Au/TiO2 dch2 4h,89% OH Meme Meme 3a AW/Tio OH 4-0Bn3h,8%H2C 2芳烃的苄基化 Catalyzed by au/Sio, Me Me 055mo) Ph Me Me BnOH (1 equiv), Me 65%C.2h,98% 3环氧化合物脱氧 传统上的环氧化合物通过脱氧生成相应 的烯烃的反应效率是很低。最近有报道称, 用金纳米粒子催化环氧化合物脱氧具有新 颖和高效的特点,其效率远远高于以前使 用的催化剂。 Kaneda和同事首次提出这类 脱氧的概念,金纳米粒子负载在水滑石上 催化一系列的脱氧反应具有很高的选择性 和高的产率,用醇作为还原剂。异丙醇是 最好的选择,回流的甲苯作为溶剂,0.45% 摩尔质量的催化剂和惰性气体 Scheme 4. Deoxygenation of Epoxides into Alkenes in the Presence of a Reducing Agent Catalyzed by Au NI R, reductant AuNPs R1 reductants: Alcohol, CO, H2) 几乎就在同时,曹和同事报道了一个近似温 和的条件,室温,CO做中介,有少量的 Au/TiO2作催化剂的脱氧反应。传统的商用 Au/TO2的催化效率是很低的。 Kaneda和同 事通过类似的机理,提出了AuH中间体 氢气已能在室温下使水煤气转化。然而, 在氢气的作用下,环氧化合物的脱氧反应, 有Au/TO2催化是很缓慢的 Kaneda团队提出了在酒精和CO作为媒介下, 个简单的环氧化合物脱氧的方法。用氢 气作为还原剂A/HT作催化剂。在几个金为 基本的催化剂中,AuU/HT具有高度的选择性。 Au/TiO2也有高的选择性,但是反应的速率 很慢。