二维异质结构纳米材料中电荷及能量转移行为研究.pdfVIP

博士学位论文 摘 要 最近几十年，科技不断进步，电子产业正按照著名的摩尔定律高速发展，即： 每隔 18 至24 个月技术发展时间，集成电路上可容纳元器件数将会翻一翻，相应 器件性能也被提升一倍。这无疑是一个非常快的发展速度，也代表着人类目前所 能实现的最快发展速度。然而，如此美好的局面即将结束。由于进一步缩小的尺 寸，元器件遭遇到了量子效应所带来物理性质的显著变化。继续缩小尺寸将会带 来更多的计算错误。因此，电子产业高速发展的美好现状将会饱和，摩尔定律也 将很快失效。如何继承摩尔定律的高速发展，将会是人们的共同愿望和致力达到 的目标。纳米材料的出现给全世界的科研人员带来了新的期待。相对于常规材料， 纳米材料具有更加小的尺寸，更少的质量，更高的比表面积。此外，在某些维度 具有极小尺寸的性质使得人们可直接研究并利用量子效应带来的许多性质，从而 实现非电子的光子、甚至量子器件。这些新器件将会延续集成器件性能的进一步 发展，有潜力实现低功耗，高计算，迅传输的新一代光量子设备。 在一个维度内限域的二维材料具有许多新颖又有趣的性质。2004 年石墨烯的 发现开启了新型二维材料的大门。然而，由于狄拉克锥型的能带结构，石墨烯并 不具有带隙，这也使得其在光子学上的应用具有很大的挑战。因此，新型的具有 带隙的二维材料例如：宽带隙的氮化硼，窄带隙的黑磷，以及可见到近红外带隙 的过渡金属硒硫化物和其它新型层状半导体材料，便应运而生了。进一步地，二 维材料间由于较弱的范德华力相互作用从而能够堆垛形成异质结构。这些二维异 质结构中由于面面的高贴合率，使得层与层之间的耦合十分紧密，从而带来许多 有效的诸如电荷转移、能量转移等层间耦合作用。正是利用了这些有趣的层间耦 合作用，范德华异质结构中开发出了超出各单材料组分特性外的新颖性质，实现 了许许多多的例如光探测器，光发射二极管，太阳能电池等等功能器件。已有相 当一部分的工作报道了这些电荷以及能量转移过程，但基本关注点在于研究这些 过程在界面处的转移机制，并未对这些耦合过程进行调控以及设计。本文基于二 维范德华异质结构材料，着重研究了其间的多层同质以及界面的载流子及能量转 移、输运行为并实现了这些行为的调控以及设计。本文旨在通过研究及设计范德 华异质结构，进一步提高光量子器件性能甚至设计新型光量子器件。主要工作如 下： 1．通过简单的两步化学气相沉积的生长方法，首次将传统 PbI2 层状材料与 过渡金属硒硫化物相结合形成新型的层状异质结构。第一步，通过利用 WS2 与 WSe2 粉末作为混合生长源，成功制备了单层主导的大尺寸WS2(1 -x) Se2x 合金样品。 II 二维异质结构纳米材料中电荷及能量转移行为研究 第二步，将 PbI 沉积在单层 WS Se 上，制备了 PbI /WS Se 双层异质结 2 2(1 -x) 2x 2 2(1 -x) 2x 构。通过调节第二步生长中PbI 的生长时间和生长位置，实现了PbI /WS 异质结 2 2 2 构（保持W S2 为单层）的厚度可控。 2 ．通过调节PbI /WS Se 异质结构中底层WS Se 合金的合金程度（即 2 2(1 -x) 2x 2(1 -x) 2x x 值），大范围调控了能带绝对位置，从而首次实现异质结构能带排布从 I 型 （PbI /WS ）到II 型（PbI /WSe ）的相互转变。能带排布的转变同样造成电荷转 2 2 2 2 移的区