磁性石墨烯基分子瓶刷型吸附剂的制备及应用.pdfVIP

摘要 摘要 磁性固相萃取是样品前处理技术中最常用的方法，它具有简便、快速、萃取效率 高等优点。吸附剂在磁性固相萃取中具有重要的作用，不仅影响萃取效率，而且还决 定方法的灵敏度。因此，发展一种高吸附容量、高选择性的吸附剂是非常必要的。 本文以多巴胺包覆的磁性石墨烯(magGO@PDA)为基质，利用表面引发-原子转移 自由基聚合法(SI-ATRP) ，将分子瓶刷型聚合物接枝在基质表面，增加配体密度，制 备高吸附容量、高选择性的吸附剂。主要内容包括： (1) 首先利用SI-ATRP 方法将聚甲基丙烯酸羟乙酯(PHEMA)接枝在基质表面，形 成分子瓶刷的主链。再通过 SI-ATRP 方法将疏水性的聚苯乙烯(PSt)接枝在侧链上， 制备分子瓶刷型反相吸附剂(magGO@bottlebrush) 。通过研究该吸附剂对溶质分子的 保留机制，结果表明吸附剂与溶质分子间存在疏水、π-π 堆积和氢键等多价作用。多 价作用能够促进吸附剂对目标分子的保留，提高吸附剂的吸附容量。同时研究了该吸 附剂的形状选择性，结果表明该吸附剂能够选择性吸附非平面和非线性的物质。最后 将magGO@bottlebrush 成功应用于实际水样中双酚A(BPA)和多氯联苯(PCBs)的分离 富集。 (2) 首先通过SI-ATRP 方法将PHEMA 接枝在基质表面，构建分子瓶刷的主链。 再通过ATRP 方法，将间丙烯酰胺基苯硼酸(AAPBA)接枝在主链上，制备分子瓶刷型 硼酸亲和吸附剂(magGO@AAPBA) 。通过改变合成过程中引发剂的比例及聚合时间 来调节接枝的硼酸基团的密度及长度，从而进一步提高该吸附剂的吸附容量和选择 性。采用红外光谱、扫描电镜及 X-射线光电子能谱对该吸附剂进行表征。并研究了 该吸附剂对蛋白的吸附特异性，结果表明该吸附剂能够选择性吸附卵清蛋白(OVA)， 且吸附量达到375.9 mg/g，远远高于对非糖蛋白的吸附量。 关键词：分子瓶刷，表面引发-原子转移自由基聚合，反相吸附剂，多价作用，硼酸 亲和 I 目录 目录 摘要I ABSTRACTIII 第一章 绪论 1 1.1 磁性固相萃取(MSPE) 1 1.2 石墨烯 1 1.3 常用的表面修饰方法3 1.3.1 小分子修饰3 1.3.2 聚合物修饰3 1.4 本论文的研究思路和研究内容5 参考文献6 第二章 磁性石墨烯基分子瓶刷型反相吸附剂的制备及应用 13 2.1 前言 13 2.2 实验部分 14 2.2.1 主要试剂 14 2.2.2 主要实验仪器 15 2.2.3 分子瓶刷型反相吸附剂的制备 15 2.2.4 分子瓶刷型反相吸附剂吸附性能研究 16 2.2.5 吸附剂用于实际水样分析 18 2.2.6 色谱条件 18 2.3 结果与讨论 19 2.3.1 MagGO@bottlebrush 的制备 19 2.3.2 MagGO@bottlebrush 的表征20 2.3.3 MagGO@bottlebrush 的吸附性能研究24 2.3.4 实际水样中双酚A 的分离富集28 2.3.5 实际水样中多氯联苯的分离富集33 2.4 本章小结38 参考文献38