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nc-pc锚定微量fe基催化剂降解水中2,4-二氯苯氧乙酸的研究 2、4-二氯苯氧苯甲酸（2、4-d）是一种消除阔叶杂草的苯氧苯甲酸农药。低浓度下可用作植物生长剂。因为它既经济又容易使用。 高级氧化技术(AOPs)因其较强的氧化能力被应用于复杂的实际废水处理中 目前能够活化过硫酸盐的方法主要有热活化、紫外光活化 本研究探讨Fe-NC-PC活化PMS对水体中难降解的2,4-D的去除效果.通过分步热分解法制备具有三维多孔结构的PC载体和较低Fe负载量的Fe-NC-PC催化剂,并对其结构进行表征;研究负载金属、制备方法、催化剂投加量、PMS投加量、初始p H值和水中不同阴离子对Fe-NC-PC/PMS体系降解2,4-D的影响,通过淬灭反应以及EPR测试对其反应机理进行分析,旨在为含有2,4-D的实际废水处理提供科学依据. 1 材料和方法 1.1 实验材料和设备 2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)、C 1.2 催化剂制备 PC载体的制备:在N Fe-NC-PC的制备:将0.06g PC载体分散在5m L去离子水中,分别加入0.3mmol硝酸铁(Fe(NO 1.3 fe-nc-pc催化剂组成及元素价态 通过透射电子显微镜(TEM,JEM-2100,日本JEOL公司)对PC载体以及Fe-NC-PC催化剂的微观形貌进行表征;高精度比表面积仪(BET,Autosorb-i Q,美国康塔仪器公司)对PC载体的孔隙结构进行分析.通过X射线光电子能谱(XPS,Thermo Scientific K-Alpha,美国Thermo Fisher Scientific)对Fe-NC-PC催化剂的组成及元素价态进行分析;电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP,Agilent 5110,美国Agilent Technologies Inc)对催化剂中的金属含量进行测量.通过电子自旋共振波谱仪(EPR,布鲁克a300,美国布鲁克公司)对其自由基进行检测. 1.42 pc-pc-d2,4-d的制备 在室温(25℃)条件下,取0.1mmol/L的2,4-D(初始p H=3.4)于100m L烧杯中,加入一定量的Fe-NC-PC催化剂,磁力搅拌作用30min,然后添加一定量的PMS启动反应,按照一定的时间间隔取样,并加入等量甲醇淬灭样品中剩余的自由基.通过0.1mol/L的H 通过配备有285nm紫外检测器的高效液相色谱仪(Thermofisher,Ultimate 3000)测定2,4-D的浓度,流速和柱温分别设置为1m L/min和30℃,流动相由60%甲醇和40%水组成. 2 结果与讨论 2.1 催化剂的性能 2.1.1 氧化剂的结构 由图1(a)可以看出,PC载体具有较为明显的三维多孔结构,多孔状的结构能够为氧化剂提供更多的活性位点,与污染物充分接触达到更好的降解效果;由图1(b)可见,较低负载量的金属Fe均匀的分散在PC载体的表面,由于N的包裹保护作用,使其并没有出现较为明显的团聚现象. 2.1.2 bet分析和cpi分析 BET测试表明,PC载体的比表面积高达851.317m 2.1.3 pms谱图分析 由图2(a)的总谱图可以看到,Fe-NC-PC表面主要含有C、O、N、Fe元素;图2(c)O1s谱图可拟合为3个峰,分别对应于532.5,533,533.7e V处的C-OH键、C-O键和C=O键,表明Fe-NC-PC表面存在着大量的含氧官能团,这些官能团能够起到活化PMS活性位点的作用 2.2 催化剂及其制备方法的选择 如图3(a)所示,在相同的条件下,Fe-NC-PC对2,4-D的去除率可达91%,而Co-NC-PC和CuNC-PC对2,4-D的去除率仅为48%和29%.因此,选择Fe-NC-PC作为催化剂,探讨其催化活性和反应机理. 分别采用浸渍法和热解法制备方法合成FeNC-PC,如图3(b)所示,在相同的条件下,相比于Fe-NC-PC(热解),Fe-NC-PC(IMP)对2,4-D的去除率仅为30%,这是因为相比于浸渍法,三聚氰胺在高温热解的情况下能够产生CN 2.3 不同的系统对2.4-d分解的影响 2.4 催化剂的投加量对2,4-d降解的影响 在2,4-D=0.1mmol/L,初始p H=3.4,PMS浓度0.7mmol/L的条件下,如图5所示,在催化剂投加量为0.05g/L和0.10g/L的条件下,由于催化剂可提供的活性位点有限,并不能够完全活化溶液中的PMS产生足量的自由基,从而导致在反应20min内2,4-D的去除率仅为40%和75%.随着催化剂投加量的增多,反应体系中的活性位点逐渐增多,当催化剂的投加量为0.15g/L时,反应20min内2,4-D的去除率达到91%.当催化剂投加量继续增大到0.20g/L时,其2,4-D去除率基本保持