加压射流流化床煤催化气化制天然气的模拟研究.docxVIP

第 30 卷第 1 期 2014 年 2 月 化学反应工程与工艺 Chemical Reaction Engineering and Technology Vol 30, No 1 Feb. 2014 文章编号： 1001—7631 ( 2014 ) 01—0079—12 加压射流流化床煤催化气化制天然气的模拟研究 李伟伟 1,2,3 ，李克忠 1,3 ，康守国 3 ，祖静茹 3 ，张 荣 1 ，毕继诚 1,3 (1. 中国科学院山西煤炭化学研究所，煤转化国家重点实验室，山西 太原 030001; 2.中国科学院大学，北京 100049 ；3.新奥集团煤基低碳能源国家重点实验室，河北 廊坊 065001) 摘要： 以煤催化气化制合成天然气技术为研究背景， 内径 0.2 m，高 6 m，处理量为 0.5 t/d 的流化床气化炉为 研究对象，建立了煤催化气化流化床气化炉的数学模型。将气化炉简化为 3 个区域： 分布板区、气泡区和自 由段区，基于稳态一维模型， 考虑了加压下流体力学性质(最小流化速度、射流高度和直径、气泡直径和速 度以及床层膨胀比)，质量和热量传递， 以及催化气化反应动力学(煤焦燃烧、水蒸气气化、变换和甲烷化) 等因素对气化结果的影响。计算结果表明： 当射流管引入氧气后，颗粒温度迅速达到最大值随后下降最后趋 于平缓； 氢气和二氧化碳浓度随着床高近似线性增加，但一氧化碳和甲烷随床高增加缓慢；3.1 MPa 时最大 气泡直径约为 0.11 m ，气化炉内不会发生节涌现象。计算床温和气体组成与实验结果有良好的一致性。 关键词：加压射流流化床 催化气化 模拟 合成天然气 中图分类号： TQ546.2 文献标识码： A 随着我国经济的快速发展和城镇化速度的加快， 天然气供需矛盾日趋严重。利用我国相对丰富的 煤炭资源， 发展煤制天然气技术， 对于缓解供需矛盾和保障能源安全具有重要意义。催化气化是在加 压(3.5 MPa)流化床气化炉中将吸热的水蒸气气化反应和放热的甲烷化反应耦合在一个反应器，在 催化剂作用下加快气化反应速率和甲烷化反应速率， 得到富含甲烷的高热值煤气。 由于反应在 700 ℃ 低温下进行，过程的热效率较高，是一项极具应用前景的煤制天然气技术。 催化气化技术在上世纪七十年代由美国 Exxon 公司率先开发[1] ，本世纪初美国 GPE 公司继续进 行了研究[2]，但都停留在电加热的 1 t/d 过程开发装置(PDU) 阶段。国内新奥集团和中国科学院山西 煤炭化学研究所在国家项目的资助下联合开发了多段流化床煤催化气化制合成天然气技术， 目前已完 成了 0.5 t/d 规模的电加热流化床气化炉实验和 5 t/d 规模的绝热流化床气化炉实试，正在利用模拟手 段进行放大的前期工作。 气化炉的数学模拟主要采用 3 种方法： Aspen Plus 、CFD 和经验模型。 Aspen Plus 的优势在于其 拥有完备的气固性质和化学反应数据库， 常用于热力学平衡计算， 直接计算流化床偏差较大； CFD 通 过数值方法直接求解动量方程来描述流化床的流动行为， 但对于大型流化床， 特别是加入化学反应后 计算繁复、人为调节参数较多、计算时间长、难于收敛；经验模型的主要优势是物理模型清晰可靠， 计算依据来源于实验得到的经验关联式， 易于描述整体流化床气化炉的流动、传递和反应行为， 计算 速度快， 但难以对流动细节进行描述。国内外研究者对于流化床气化炉的经验模拟进行了较为深入的 研究。 Chejne 等[3]在建立的流化床气化炉模型中考察了由于颗粒磨损和化学反应引起的颗粒大小变化 收稿日期: 2013-09-26; 修订日期: 2013- 12-31。 作者简介: 李伟伟(1986— )，男， 博士研究生；毕继诚(1963— )，男，研究员，通讯联系人。 E-mail:bijc@sxicc.ac.cn。 基金项目: 国家重点基础研究发展规划(973 计划)(2011CB201305)；国家科技支撑计划(2009BAA25B00)；国际科技合作计划(2011DFA60610)。 80 化学反应工程与工艺 2014 年2 月 h对气化效率的影响。 Yan 等[4]在等温流化床气化炉模型中加入由于反应引起的气体体积流率变化，随 后引入燃烧产物分布系数 β 对床温的影响[5] ，Ross