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摘要
微纳塑料(MNPs)是直径5mm塑料颗粒的总称,它作为一种新型污染物受
到了越来越多的关注。MNPs在环境迁移过程中会吸附大量有害物质,进入水体
和食物链后会对人类和生物体健康产生不利影响。絮凝法作为污水处理过程中重
要处理单元,不但工艺成熟、可操作性强,还对水体中绝大部分MNPs有较好的
去除效果。在絮凝法中絮凝剂种类的选择尤为关键,常用絮凝剂的种类包括铝基、
铁基以及有机高分子絮凝剂。铝基絮凝剂的使用会导致水体中残留Al3+,对生物
体健康造成伤害;有机高分子絮凝剂由于分子结构较为复杂在自然环境中难以降
解,同时絮凝所产生污泥量较大导致后续处理成本提高。小分子铁盐因具有无毒
无害、成本低廉、来源广泛等优点,通常被用作自来水净化的助凝剂,以及污水
处理的脱磷剂;但铁盐形成絮体粒径较小,污染物去除效率较低,不能单独作为
絮凝剂使用。经本论文研究发现:通过调控pH即可强化水体中小分子铁盐
(如:FeSO和Fe(SO))对MNPs的絮凝去除效率。同时我们还全面探究了不
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同价态、浓度铁盐的水解产物与MNPs互作用的机制,提出了溶液中发生絮凝反
应的机理。具体工作如下:
论文的第一部分探究Fe3+与纳米塑料的相互作用机制和絮凝机理,并提出了
一种提高同类型絮凝剂去除水中MNPs效率的可行方法。结果表明,在未调控
pH的条件下,当投加Fe3+浓度达到1mM时,对500nmPS颗粒具有较好的去
除效果,去除效率可达89.25%,而对100nmPS颗粒没有去除效果;在上述过
程中,絮凝机理为电荷中和。而后,在絮凝过程中将溶液调整至中性或偏碱性(pH
≈7-8.5),即使投加Fe3+浓度仅为0.1mM,其对500nmPS颗粒去除率高达93.19%,
去除效果对比未调控pH时有显著提高;同时该方法对100nmPS颗粒也有较好
的去除效果,去除率达62.6%。出现以上现象原因可能为:在中性或偏碱性环境
中,无定形水解产物的析出速率远远高于Fe3+中和的塑料颗粒表面的负电荷的速
率,导致絮凝机理由电荷中和或吸附桥连过渡到扫除絮凝。随后,将pH调节法
用于小分子铝盐絮凝剂,其去除效率同样得到了大幅提升;这证明了该方法对同
类型絮凝剂的普适性。
论文的第二部分探究Fe2+与MNPs相互作用的机制及其去除机理。在未调节
pH的情况下,只有当Fe2+投加量高于5mM时,对500nmPS颗粒才具有一定
去除效果,去除率达85%,而对100nmPS颗粒不但没有去除效率,体系浊度
还略有升高。当Fe2+投加量为0.1mM时,调节pH至中偏碱性(pH7~8.5),在
此过程中产生了橙红色絮凝体,对500nmPS颗粒的去除效率也提升至73.6%。
但在此过程中Fe2+会发生氧化导致体系的pH难以准确调控。后续通过曝氮气去
除水中溶解氧,将Fe2+的pH调整至中偏碱性(pH7~8.5),Fe2+投加量为0.5mM
时,对500nmPS颗粒的去除效率提升至99.72%,对100nmPS颗粒的去除效
率也提升至82.21%;并且缺氧条件下生成的黑色絮凝体具有磁性,其主要成分
为FeO磁性纳米颗粒,可强化PSMNPs的去除和分离。
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关键词:微纳塑料;絮凝;铁基絮凝剂;絮凝机理;磁性
Abstract
Microplastics(MNPs)areageneraltermforplasticparticleswithadiameterof
5mm,whichhavereceivedincreasingattentionasanewtypeofpollutant.MNPs
adsorbalargeamountofharmfulsubstancesduringenvironmentalmigration,andafter
enteringthewat
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