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摘要
超级电容器(SCs)作为一种新型的储能器件,具有快速的充放电速率、高的功
率密度和长的循环寿命等优势,因而近年来备受关注。但是SCs存在能量密度低等
缺陷,而电极材料是决定SCs性能的关键因素,因此开发具有优异电化学储能性能
的电极材料,成为当前研究的重点。
MXene作为新型的二维层状材料,显示出良好的亲水性、较高的理论比电容和
优异的导电性等优点,因而在超级电容器的电极材料应用领域得到了广泛的研究。
然而,MXene由于层间范德华力的作用,易发生片层间的堆垛,从而阻碍了离子的
传输,降低了其电化学性能。针对此问题,本文通过对插层的创新设计,制备得到
了具有优异电化学性能的MXene基复合电极。论文的主要内容如下:
(1)首先将聚多巴胺(PDA)纳米球通过真空抽滤插入到MXene片层间,再经
过高温退火制备了自支撑氮掺杂碳/MXene复合薄膜电极(MC)。PDA纳米球作为间
隔物、碳源和氮源,同时也赋予了复合膜多孔网络结构。氮掺杂可以提高导电性能
并引入额外的赝电容,而多孔网络结构提高离子传输速率以及对压力的敏感性。当
组装成对称的超级电容器时,器件的能量密度可达到23.2μWh·cm-2,功率密度为
317.7μW·cm-2。组装的全固态锌离子混合超级电容器的能量密度可达61.24μWh·cm-
2,功率密度为352.76μW·cm-2。基于MC的可穿戴传感器在0-2kPa的压力范围下具
有0.21kPa-1的高灵敏度和超过2000次循环的优异耐用性。这种多功能MC复合薄膜
在储能器件和可穿戴电子设备方面具有广阔的应用前景。
(2)为进一步提升MXene复合材料的电容性以硝酸锌和六次甲基四胺(HMT)
合成了二维MOF片层材料,继而与MXene通过静电自组装和退火的方式制备了富氮
碳纳米片/MXene复合电极材料。富氮碳纳米片可以有效阻碍MXene堆叠,且明显的
-1-1
提高了导电性和电容性。该复合材料在1A·g条件下,比容量为418.41F·g;而在
50A·g-1高电流密度下,其比容量仍保持在400.66F·g-1。基于该电极组装的对称超级
电容器的质量比电容可以达到313.25F·g-1,组装的锌离子混合超级电容器的容量为
-1
84.85mAh·g,并表现出优异的倍率性能和循环稳定性。
关键词:MXene;插层;氮掺杂碳;富氮纳米片;超级电容器;锌离子混合超级电
容器
ABSTRACT
Supercapacitors(SCs),asanewtypeofenergystoragedevices,havetheadvantagesof
fastcharge-dischargerate,highpowerdensityandlongcyclelife,sotheyhaveattracted
muchattentioninrecentyears.However,SCshavedefectsoflowenergydensity,and
electrodematerialisakeyfactordeterminingtheperformanceofSCs.Therefore,the
developmentofelectrodematerialswithexcellentelectrochemicalenergystorage
performancehasbecomethefocusofcurrentresearch.
Asanewtwo-dimensionallayeredmaterial,MXeneshowsgoodhydrophilicity,high
theoreticalcapacitanceandexcellentelectrical
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