生物质碳--钴基电催化剂的制备与电催化析氧性能研究.pdf

摘要

摘要

要在绿色转型中实现更大发展，就要处理好发展与减排的关系，尽快实现“双

碳”目标，氢能作为一种高效、可持续的绿色能源，将在实现“双碳”目标方面发

挥巨大作用。电解水制氢因其使用大量水资源作为原料而备受关注，析氧过程中复

杂的四电子过程会引起反应能垒高、动力学慢等问题，阻碍了其发展。目前性能较

好的OER催化剂主要是价格高昂、储量少的RuO和IrO。为了解决这一问题，

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本论文选用废弃生物质柚子皮作为衍生碳源，制备了钴及钴基复合材料研究了它

们的形貌、组成、结构等对OER性能的影响。主要研究内容如下：

1.生物质碳包裹金属Co催化材料的制备及其OER性能研究

本文利用清洁、无毒和来源丰富的柚子皮作为生物质碳源，通过浸渍-煅烧制

备了自掺杂N碳包覆Co纳米颗粒电催化剂(Co@NC/NGC)，系统探究了煅烧温度

和柚子皮加入量对OER性能的影响，通过电化学性能测试筛选出性能最佳的催化

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剂。在电流密度为10mAcm时，过电位为340mV，CV循环2000圈后过电位增

加可忽略不计，具有优异的耐久性。本篇文章提供了一种简单、经济和环境友好的

制备高效电催化剂的方法。

2.NiO/NiCoO/C纳米复合材料的绿色制备及其OER性能研究

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本文仍然以废弃柚子皮为生物质碳源，采用浸渍-煅烧的方法制备了具有片状

形貌的NiO/NiCoO/C纳米复合材料。系统探究了煅烧温度、金属比例对

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NiO/NiCoO/C纳米复合材料OER催化性能的影响。结果表明：在煅烧温度为

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350C，引入镍/钴的摩尔比为1:1时制备的NiO/NiCoO/C复合材料具有最佳的

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OER活性，在电流密度为10mAcm-2时过电位仅为300mV，CV循环1000圈后

过电位增加可忽略不计，具有优异的耐久性。同时，分析结果发现：生物质碳材料

提供了大的比表面积和丰富的孔隙，有利于传质过程和催化过程电子转移；并且阻

止了金属化合物在碱性电解液中的溶解；碳与镍钴金属的共同作用进一步提高了

材料的OER性能。

3.CoFe@NC/NGC催化剂的制备及其OER性能研究

本章工作仍然选用柚子皮为生物质碳源，在Co加入的前提下，进一步引入过

渡金属Fe，以尿素作为N源，形成N掺杂的二元过渡金属合金基复合催化剂。利

用浸渍-热解策略制备CoFe基复合电催化剂(CoFe@NC/NGC)用于电催化OER性

IV

摘要

能的研究。热解过程中，柚子皮衍生的生物质碳在还原Co2+和Fe3+的同时也在还

原得到金属(Co、Fe)催化下形成N掺杂石墨化碳，降温时碳基底的卷曲对CoFe纳

米颗粒实现了包裹。表征发现：Co对生物质碳的石墨化具有促进作用，Fe的存在

能够增加碳基底的缺陷数量。通过调控钴/铁物质的量比来改变碳的石墨化程度和

缺陷数量，并在Co、Fe二组分共同作用下实现催化剂性能的极大提升。电化学测

试结果表明：CoFe@NC/NGC-800在碱性溶液中电流密度为20mAcm-2时OER过

电位仅为290mV，CV循环1000圈后过电位增加基本忽略不计，具有良好的稳定

性能。

关键词：生物质碳-钴基复合催化剂；制备；表征；析氧反应

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